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當前，揭示各種結之間的光催化機理和催化活性已成為光催化系統研究的熱點。基于此，深圳大學張啟濤助理教授等人報道了在結晶氮化碳（CN）中構建了分子內的七嗪/三嗪（H/T）結（HTCN），并致力于選擇性雙-電子氧還原反應（2e^? ORR），以高效生產過氧化氫（H₂O₂）。HTCN在1.0 vol%異丙醇水溶液中表現出高選擇性和高效的光催化性能，其中H₂O₂產量最大值為4565.1 μmol L^-1 h^-1，分別是CM（47.3 μmol L^-1 h^-1）、HCN（308.9 μmol L^-1 h^-1）和TCN（447.6 μmol L^-1 h^-1）的96.5、14.5和10.2倍。

通過DFT計算，作者研究了分子H/T結在光催化2e^– ORR過程中的關鍵作用，分別構建了以七嗪-、三嗪-和七嗪/三嗪為基礎的氮化碳模型，命名為HCN、TCN和HTCN。HCN和TCN在C和N中心均呈現高度對稱的電荷分布，說明電子轉移困難。與HCN和TCN相比，HTCN上的季N原子電子密度顯著降低，主要原因是由于BIEF的構建導致電子在分子H/T結中重排。HTCN的放熱過程對O₂具有較大的負吸附能和電子電荷在O₂上的有效積累，遠高于HCN和TCN。

值得注意的是，在O₂吸附后，HCN、TCN和HTCN上O₂的長度分別為1.30、1.34和1.37 ?。這種明顯減弱的O=O波段（HTCN為1.37 ?，而游離O₂為1.23 ?）有利于隨后的質子化生成*OOH，從而實現了H₂O₂的高效演化。

結果表明，HTCN為活化吸收的氧（*O₂）和隨后的質子化生成*OOH處理了最低的自由能。此外，在HTCN上引入K⁺和Li⁺促進了O₂在HTCN上的吸附，但對隨后的質子化生成*OOH和進一步的H₂O₂演化沒有明顯影響。

Molecular Heptazine-triazine Junction over Carbon Nitride Frameworks for Artificial Photosynthesis of Hydrogen Peroxide. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202306831.

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?深圳大學AM：HTCN助力人工光合作用生產過氧化氫

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