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ACS Catalysis：探究負(fù)載型MoC納米顆粒催化CO2加氫反應(yīng)

近日，西班牙巴塞羅那大學(xué)Francesc Illas和美國布魯克海文國家實驗室José A. Rodriguez（共同通訊作者）等人報道了在受控條件下的實驗表明，在惰性Au(111)載體上負(fù)載的MoC_x納米團簇是CO₂轉(zhuǎn)化的有效催化劑，盡管其具有顯著的化學(xué)計量作用。特別是，缺乏C的納米顆粒直接離解CO₂并迅速失活。

但是，接近化學(xué)計量的納米顆粒可逆地吸附/解吸CO₂，并且在暴露于氫氣后，CO₂主要轉(zhuǎn)化為CO，并含有大量甲醇，沒有甲烷或其他烷烴作為反應(yīng)產(chǎn)物。

該過程的表觀活化能（14 kcal/mol）小于對應(yīng)于本體δ-MoC（17 kcal/mol）或Cu(111)基準(zhǔn)系統(tǒng)（25 kcal/mol）的表觀活化能。這種趨勢反映了MoC1.1/Au(111)結(jié)合和解離CO₂的優(yōu)越能力。

通過密度泛函理論（DFT）計算，提供了對潛在機制的見解，表明在Au(111)上負(fù)載的氫覆蓋的化學(xué)計量MoC_x納米顆粒上的CO₂氫化主要在Eley-Rideal機制下進行。作者還分析了Au(111)的影響并證明它對最終反應(yīng)能有影響，但對所分析反應(yīng)途徑的活化能和過渡態(tài)結(jié)構(gòu)幾乎沒有影響。

Supported Molybdenum Carbide Nanoparticles as an Excellent Catalyst for CO₂ Hydrogenation. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c01738.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01738.

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