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下一代能源技術需要改進的方法來快速有效地將化學能轉化為電能。一種是在分子催化劑中加入原子定位的靜電基序，以穩定高能帶電中間體。例如含有四個陽離子o-N，N，N-三甲基苯胺基（o-[N(CH₃)₃]⁺）的鐵卟啉最近被用于催化復雜的多步驟O₂和CO₂還原反應（ORR和CO₂RR），反應速率快，過電位低。

其部分原因是原子定位的o-[N(CH₃)₃]⁺基團與結合底物之間的特定電荷相互作用。然而，由于單鄰位取代模式的性質，這種金屬卟啉有四種可能的阿托品，因此有四種獨特的靜電環境。

近日，美國耶魯大學James M. Mayer（通訊作者）等人報道了四個單獨的atropisomers中的每一個都以快的速率和低的過電位催化ORR和CO₂RR。

最大周轉頻率（TOF）在各向同性異構體之間變化，ORR為60倍，CO₂RR為5倍。對于ORR，αβαβ異構體最快且具有最高的過電位，而對于CO2RR，αβ異構體最快且具有最高的過電位。

電荷定位的作用是復雜的，可以影響一個以上的步驟，如二氧化碳（CO₂）結合。這些數據提供了原子定位電荷的第一種觀點，并強調了高電荷密度（而不是取向）對多步驟分子電化學轉化的熱力學和動力學的重要性。

Oriented Electrostatic Effects on O₂ and CO₂ Reduction by a Polycationic Iron Porphyrin. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c03132.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c03132.

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JACS：聚陽離子鐵卟啉對O2和CO2還原的定向靜電效應

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