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華南理工鄧遠(yuǎn)富EnSM: 異質(zhì)雙層復(fù)合固體電解質(zhì)設(shè)計實現(xiàn)穩(wěn)定的4.5 V全固態(tài)鋰電池

高壓全固態(tài)鋰電池（ASSLBs）是未來高性能儲能和轉(zhuǎn)換領(lǐng)域非常有前景的儲能器件之一，但目前其發(fā)展不僅面臨固態(tài)電解質(zhì)（SE）（有限的電化學(xué)穩(wěn)定性和室溫下的低離子電導(dǎo)率），還有SE和兩個電極之間的界面反應(yīng)性的多重挑戰(zhàn)。

在此，華南理工大學(xué)鄧遠(yuǎn)富教授等人開發(fā)了一種新的不對稱聚合物基體設(shè)計策略，結(jié)合使用功能性鋰鹽添加劑，同時滿足高壓ASSLB對正極和負(fù)極側(cè)的獨特要求。

具體而言，采用在高電壓狀態(tài)下具有高電化學(xué)穩(wěn)定性（> 5.0 V vs. Li⁺/Li）的4PEO-PVDF-3LiF-5LiBODFP作為正極側(cè)復(fù)合固體電解質(zhì)（CSE），其中LiBODFP添加劑充當(dāng)富含LiP_xO_yF_z的CEI成膜添加劑，可防止發(fā)生連續(xù)副反應(yīng)，并抑制聚合物基SE在高截止電壓下的分解。

同時，采用具有高還原穩(wěn)定性的PEO-3LiF-5LiNO₃作為負(fù)極側(cè)CSE，LiNO₃添加劑作為富含Li₃N的SEI成膜添加劑，有效抑制鋰枝晶生長。

圖1. 基于高壓 LiFe_0.5Mn_0.5PO₄的ASSLB的電化學(xué)性能

通過簡單的冷壓法和60 ℃下處理制備的內(nèi)部無界面特性的雙層CSE具有不均勻的表面形態(tài)——正極側(cè)是光滑的（富含聚合物），負(fù)極側(cè)是粗糙的（富含LLZTO)，從而確保與正極的最大接觸面積和高機(jī)械強(qiáng)度，同時抑制負(fù)極側(cè)的鋰枝晶。

受益于這些獨特的設(shè)計來構(gòu)建穩(wěn)定的正極-SE和SE-Li雙界面，組裝的基于高壓 LiFe_0.5Mn_0.5PO₄的ASSLB在0.1和2 C下分別表現(xiàn)出161.7和103.5 mAh g^-1的高倍率能力。在2.5～4.5 V的電壓范圍內(nèi)，電池在1 C下1000次循環(huán)后的容量保持率為90.6%。因此，這項工作為構(gòu)建具有穩(wěn)定界面和優(yōu)異性能的ASSLB 提供了實用的見解。

圖2. LiBODFP添加劑延長組裝ASSLB循環(huán)穩(wěn)定性的示意圖

Rational Design of a Heterogeneous Double-Layered Composite Solid Electrolyte via Synergistic Strategies of Asymmetric Polymer Matrices and Functional Additives to Enable 4.5 V All-Solid-State Lithium Battery with Superior Performance, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.10.047

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