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葉金花/歐陽述昕Appl. Catal. B.: CeO2/Cu1.5Mn1.5O4光載流子增強光熱催化水煤氣轉化

水煤氣轉換(WGS)反應(H₂O + CO ? H₂ + CO₂ )提供了一種將有毒CO轉化為CO₂的簡便方法，同時將H₂O還原為清潔的H₂燃料，廣泛應用于用于燃料電池的煤氣化和氫氣提純制氫。但在不含貴金屬的催化劑上進行低溫水煤氣轉換(WGS)反應以在富H₂氣氛中實現完全CO 轉化，仍然是一個巨大的挑戰。

天津大學葉金花和華中師范大學歐陽述昕等人報道了提出了一種在CeO₂/Cu_1.5Mn_1.5O₄催化劑中的半導體橋接活性位點的構建，用于在光照射下進行光熱WGS 反應。

作者采用浸漬法合成了CeO₂/Cu_1.5Mn_1.5O₄(CCMO)催化劑，在CCMO催化劑上光載流子增強光熱催化WGS反應機制可能為：CeO₂半導體在反應中起雙功能作用。

一方面，它將來自Mn物種活性位點的H₂O還原的活性氧傳輸到Cu物種活性位點，以在Cu_1.5Mn_1.5O₄表面氧化CO。

另一方面，CeO₂產生的光生電子遷移到Mn物種參與H₂O的還原。在熱催化下吸附在Cu物種上的CO與晶格氧反應形成CO₂，氧空位被CeO₂提供的活性氧填充。另外，CO氧化過程中產生的電子會轉移到CeO₂與光生空穴結合。

在整個催化過程中，氧化還原反應活性位點之間橋接的CeO₂有助于氧循環和精確的電子遷移，這對提高光熱催化劑的催化效率起著關鍵作用。從CeO₂注入光載流子進入活性位點后，表觀活化能降低61%，使WGS反應能夠在225°C下進行。該催化劑在30 min內實現了96.6%的CO轉化率，隨后系統中剩余0.18 vol.%的CO，滿足工業標準(< 1 vol.%)。

Photocarriers-enhanced photothermocatalysis of water-gas shift reaction under H₂-rich and low-temperature condition over CeO₂/Cu_1.5Mn_1.5O₄ catalyst. Applied Catalysis B: Environmental，2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120551

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