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人物介紹

王定勝，清華大學(xué)化學(xué)系，副教授。工作履歷：2009.07-2012.06，清華大學(xué)物理系，博士后；2012.07-2012.12，清華大學(xué)化學(xué)系，講師；2012.12-至今，清華大學(xué)化學(xué)系，副教授。

獎勵與榮譽(yù)：2013年獲國家優(yōu)秀青年基金；2012年獲全國百篇優(yōu)秀博士論文獎；2012年清華大學(xué)優(yōu)秀博士后；2009年清華大學(xué)優(yōu)秀博士學(xué)位論文；2009年清華大學(xué)學(xué)術(shù)新秀。研究領(lǐng)域：（1）納米材料制備與性能；（2）金屬納米催化。

近日，在2021年11月2日和11月8日（恰好一周），該團(tuán)隊與其他課題組合作分別在J. Am. Chem. Soc.（IF=15.419）和Nano Letter（IF=11.189）發(fā)表了最新成果。下面，對這兩篇成果進(jìn)行簡要的介紹，以供大家學(xué)習(xí)和了解！

王定勝&梁敏敏JACS：首次報道！單原子Pt納米催化劑助力人工酶

雖然人工酶工程取得了很大進(jìn)展，但是其催化性能作為天然酶的替代品還遠(yuǎn)遠(yuǎn)不能滿足實際需求。基于此，清華大學(xué)王定勝副教授和北京理工大學(xué)梁敏敏教授（共同通訊作者）等人報道了一種新穎而有效的策略，即通過逆轉(zhuǎn)熱燒結(jié)過程將鉑納米顆粒（Pt NPs）直接霧化成單原子，從而獲得熱穩(wěn)定的高性能Pt單原子納米酶（Pt_TS-SAzyme）。將Pt NPs原子化為單原子使金屬催化位點充分暴露，并且產(chǎn)生可調(diào)控的原子結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)，從而顯著提高酶的性能。

實驗測試發(fā)現(xiàn)，所制備的熱穩(wěn)定Pt單原子納米酶（Pt_TS-SAzyme）表現(xiàn)出顯著的類過氧化物酶催化活性和動力學(xué)，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過了Pt納米顆粒納米酶。通過密度泛函理論（DFT）計算表明，經(jīng)過改造的P和S原子不僅促進(jìn)了從Pt NPs到Pt_TS-SAzyme的原子化過程，而且由于P原子的給電子性以及N和S原子的吸電子性，使得單原子Pt催化位點具有獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)，有助于大幅提高Pt_TS-SAzyme的類酶催化性能。該工作表明，將金屬納米顆粒熱原子化為單原子納米酶是構(gòu)建高性能納米酶的有效策略，為合理設(shè)計和優(yōu)化模擬天然酶開辟了一條新途徑。

圖文速遞

圖1. Pt_TS-SAzyme的合成和結(jié)構(gòu)表征

圖2.Pt_TS-SAzyme的原子結(jié)構(gòu)分析

圖3.Pt_TS-SAzyme 的類過氧化物酶催化活性

圖4.PtN₃PS-SAzyme催化反應(yīng)機(jī)理的DFT研究

圖5.Pt_TS-SAzyme 的抗菌效果

總結(jié)展望

作者首次報道了通過逆轉(zhuǎn)燒結(jié)過程將Pt NPs直接轉(zhuǎn)化為 Pt單原子以獲得高性能Pt單原子納米酶（Pt_TS-SAzyme）。所制備的Pt_TS-SAzyme表現(xiàn)出優(yōu)異的類過氧化物酶活性，遠(yuǎn)高于基于Pt NPs的納米酶。通過AC HAADF-STEM和XAFS表征以及DFT計算表明，Pt、N、P和S原子對Pt_TS-SAzyme獨(dú)特的Pt₁-N₃PS活性部分的協(xié)同作用有助于顯著提高其催化活性和動力學(xué)。該工作表明，將基于金屬 NPs的納米酶熱解成SAzymes是提高其酶促性能的有效策略，從而為高性能人工酶的設(shè)計和工程化提供了一種新方法，以促進(jìn)人工酶對天然酶的替代。

Thermal Atomization of Platinum Nanoparticles into Single Atoms: An Effective Strategy for Engineering High-Performance Nanozymes.J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c08581.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c08581.

王定勝&蘇陳良&翟冬Nano Lett.：中空多孔碳膠囊中的孤立單原子Ni-N5催化位點用于高效Li-S電池

鋰硫（Li-S）電池面臨多種復(fù)雜且經(jīng)常交織的問題，例如硫和Li2S/Li2S2的低電子導(dǎo)電性、穿梭效應(yīng)以及多硫化鋰（LiPSs）的緩慢電化學(xué)動力學(xué)。基于此，清華大學(xué)王定勝副教授、深圳大學(xué)蘇陳良教授和山東大學(xué)翟冬助力研究員（共同通訊作者）等人報道了一種具有最佳Ni-N5活性部分的中空氮摻多孔碳（Ni-N5/HNPC）的孤立單原子Ni的多功能催化劑，并作為硫陰極的理想主體。

研究發(fā)現(xiàn)，主體提高了導(dǎo)電性，增強(qiáng)了對LiPSs的物理-化學(xué)雙重限制能力，更重要的是通過Ni-N₅活性部分促進(jìn)了氧化還原反應(yīng)動力學(xué)。因此，所制備的Ni-N₅/HNPC可作為Li-S電池的理想硫陰極，并且Ni-N₅/HNPC/S陰極具有優(yōu)異的倍率性能（在4 C倍率下的平均比容量為684 mAh g-1）、長期循環(huán)穩(wěn)定性（在500次循環(huán)后，每循環(huán)的容量衰減率為0.053%）。

此外，Li-S電池在高硫負(fù)載下的良好面積容量，在硫負(fù)載高達(dá)5.1 mg cm^-2的情況下，進(jìn)行80次循環(huán)后的面積容量保持在4.0 mAh cm^-2左右，因為對Li-S電池增強(qiáng)的物理-化學(xué)雙重限制能力，隨著單原子Ni-N₅催化位點的引入，氧化還原反應(yīng)動力學(xué)得到改善。該工作強(qiáng)調(diào)了活性位點配位數(shù)在單原子催化劑中的重要作用，并為設(shè)計高性能Li-S電池的單原子活性位點空心納米結(jié)構(gòu)提供了一種策略。

圖文速遞

圖1.Ni-N₅/C的計算設(shè)計

圖2.催化劑的制備和表征

圖3.XPS和XAFS分析

圖4.Li-S電池的電化學(xué)行為

圖5.電化學(xué)測量和理論計算

總結(jié)展望

基于DFT計算，單原子Ni-N_x/C催化劑的硫還原性能和LiPs的吸附容量可以通過N的配位數(shù)來調(diào)節(jié)，具有較低動力學(xué)勢壘和中等吸附強(qiáng)度的Ni-N₅/C部分是電池電極的最佳候選物。在理論模擬的指導(dǎo)下，作者開發(fā)了一種自模板策略來制備負(fù)載在HNPC上的Ni-N₅/C活性部分的催化劑。所制備的Ni-N₅/HNPC是硫陰極的理想主體，同時能夠有效限制LiPSs并通過催化改善氧化還原轉(zhuǎn)化動力學(xué)。

因此，鋰離子電池在高硫負(fù)載下表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能、長期循環(huán)穩(wěn)定性和良好的面積容量。該工作提供了對Ni-N_x/C單原子催化劑（SACs）中活性中心配位數(shù)與Li-S陰極性能之間關(guān)系的科學(xué)理解的詳細(xì)更新，也為合理設(shè)計具有獨(dú)特納米結(jié)構(gòu)的高性能Li-S陰極提供了有用的策略。

Isolated Single-Atom Ni-N₅ Catalytic Site in Hollow Porous Carbon Capsules for Efficient Lithium-Sulfur Batteries. Nano Lett., 2021, DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03499.

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c03499.

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一周兩篇頂刊！王定勝團(tuán)隊單原子催化再獲新成果！

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