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硫正極的嚴(yán)重穿梭效應(yīng)阻礙了鋰硫電池的商業(yè)應(yīng)用。目前通過物理限制和化學(xué)吸收的硫正極技術(shù)不足以解決硫正極的問題。為從根本上避免穿梭效應(yīng)，研究人員提出了具有固-固轉(zhuǎn)化的有機(jī)硫正極。然而，在此前的報(bào)道中，低硫含量和復(fù)雜的電化學(xué)過程阻礙了有機(jī)硫正極在鋰硫電池中的應(yīng)用。

中科院金屬所李峰、孫振華等通過開發(fā)硫鏈控制策略，獲得硫含量超過76 wt%的三硫化物聚合物(TSP)，報(bào)道了基于醚基電解液中有機(jī)硫正極的新固-固轉(zhuǎn)化過程。并在此基礎(chǔ)上，通過構(gòu)建不同的硫鏈，分析了硫基正極的反應(yīng)機(jī)理。

圖1 TSP/CNT雜化材料的合成工藝及形貌

該策略具有良好的通用性，可以構(gòu)建具有良好電化學(xué)性能的有機(jī)硫化合物并探索其電化學(xué)性能。醚基電解液中具有高硫含量和固-固轉(zhuǎn)化率的富硫聚合物可消除可溶性多硫化鋰，實(shí)現(xiàn)低電極極性對應(yīng)高能效以減少碳足跡，并在進(jìn)一步優(yōu)化后具有巨大的實(shí)際應(yīng)用潛力。

圖2 TSP/CNT正極的電化學(xué)性能

此外，作者通過計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果，研究了新的固-固轉(zhuǎn)化，并在具有二硫鍵的聚合物中發(fā)現(xiàn)了新的鋰化機(jī)制。進(jìn)一步研究這種現(xiàn)象對于探索鋰電池中有機(jī)硫聚合物的鋰化機(jī)制是必要的，新的固-固轉(zhuǎn)化將激發(fā)人們對新聚合物的合成和應(yīng)用的更多興趣，以實(shí)現(xiàn)實(shí)用的鋰硫電池。

圖3 DSP/CNT正極的電化學(xué)性能及TSP和DSP的鋰化反應(yīng)機(jī)制

Structure-Related Electrochemical Behavior of Sulfur-Rich Polymer Cathode with Solid-Solid Conversion in Lithium-Sulfur Batteries. Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.11.014

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金屬所李峰/孫振華EnSM：76 wt%！鋰硫電池新型富硫聚合物正極！

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