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華南理工李映偉/房瑞琪AM: 3D有序大孔碳骨架負載CdS用于高效光催化CO2還原

太陽能驅動的光催化CO₂還原被認為是能同時緩解能源危機和CO₂污染的有前景的方法。然而，實現高效的光催化CO₂還原，尤其是在沒有犧牲試劑或額外堿性添加劑的輔助下，仍然是一個有挑戰性問題。

華南理工大學李映偉、房瑞琪等人報道了采用原位轉化法制備了3D有序大孔N摻雜碳(NC)負載的CdS量子點光催化劑(3DOM CdSQD/NC)，用于光催化CO₂RR。此外，為了進一步提高光催化CO₂的還原效率，還引入了胺氧化反應來代替H₂O氧化過程。

除了通過光散射效應增強光收集外，新型3DOM NC矩陣還可以作為骨架最大限度地暴露 CdS量子點的活性位點，并作為有效的電子介體促進光子生成的電子轉移。

此外，高度分散的CdS量子點能夠顯著促進CO₂和胺分子的吸附，并通過穩定*COOH中間體來降低CO₂的活化勢壘，從而直接導致催化劑的高活性。

3DOM CdSQD/NC在光催化CO₂RR和胺氧化方面表現出優異的活性和選擇性，在沒有任何犧牲劑和堿性添加劑的情況下，CO的生成率高達5210 μmol g^-1 h^-1。

此外，3DOM CdSQD/NC在450 nm處獲得了2.9%的表觀量子效率，比塊狀CdS 高約20倍。更重要的是，3DOM CdSQD/NC在稀釋的CO₂氣氛中仍獲得優異的光催化活性，CO析出率為1780 μmol g^-1 h^-1。

Ordered macroporous carbonous frameworks implanted with CdS quantum dots for efficient photocatalytic CO₂ reduction. Advanced Materials, 2021. DOI: 10.1002/adma.202102690

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