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張乃慶/張宇/范立雙AM: 用于穩定鋅金屬負極的動態自適應界面涂層

張乃慶/張宇/范立雙AM: 用于穩定鋅金屬負極的動態自適應界面涂層
鋅(Zn)離子電池因其高安全性和環保性而備受關注。目前,枝晶的產生和表面死鋅的積累等關鍵問題將導致電池壽命急劇下降。通過構建界面保護涂層可以在一定程度上抑制鋅枝晶,然而現有的剛性涂層由于Zn沉積的體積變化而不能保持與Zn的共形接觸,并且在循環過程中會導致不可逆的斷裂。
張乃慶/張宇/范立雙AM: 用于穩定鋅金屬負極的動態自適應界面涂層
在此,哈爾濱工業大學張乃慶教授、張宇、范立雙等人開發了一種高度自適應的聚二甲基硅氧烷(PDMS)/TiO2-x涂層,可以動態適應體積變化并抑制枝晶生長以穩定鋅金屬表面。紅外光譜 (IR) 、拉曼光譜、電子順磁共振(EPR)表征結果表明,合成的聚合物 PDMS 具有高動態適應性,這歸因于B-O鍵的微交聯;
富氧空位的TiO2-x和PDMS的結合可以誘導Zn2+的快速均勻轉移,DFT計算進一步證明了這一點。優異的機械性能和快速的導電性為鋅負極的穩定運行提供了有效保障。
張乃慶/張宇/范立雙AM: 用于穩定鋅金屬負極的動態自適應界面涂層
圖1. B-O鍵動態變化及涂層的粘彈性能
基于以上協同作用,鋅金屬負極獲得了優異的循環性能。在10 mA cm-2的電流密度下,組裝的Zn||PDMS/TiO2-x電池在700次循環后仍可實現99.6% 的庫侖效率(CE),這表明了其實際應用潛力。
此外,Zn@PDMS/TiO2-x對稱電池可以在10 mA cm-2和10 mAh cm-2的惡劣循環條件下穩定循環300 h,當電流密度增加到15 mA cm-2時,過電位在265小時內沒有波動。同時,Zn@PDMS/TiO2-x ||MnO2電池在1C倍率下400次循環后放電容量為179 mAh g-1并且CE接近100%。
張乃慶/張宇/范立雙AM: 用于穩定鋅金屬負極的動態自適應界面涂層
圖2. 含PDMS/TiO2-x涂層的電池循環性能測試
A Dynamic and Self-Adapting Interface Coating for Stable Zn-Metal Anodes, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202105133

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