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聚陰離子過渡金屬多磷酸鹽 (TMPO)型Na₃V₂(PO₄)₂O₂F (NVPO₂F) 由于其可觀的容量和高度的穩定性有望作為大型鈉離子電池 (SIB) 的正極。然而過渡金屬的氧化還原和相變以及Na⁺的（脫）嵌入導致其緩慢的動力學和較差的倍率性能。

在此，東北師范大學吳興隆教授及西北工業大學杜乘風副教授、余泓副教授等人首次采用簡單的化學氣相置換（CVR）法制備了Cl摻雜的NVPO₂F納米顆粒。結合DFT研究，作者驗證了在懸空O^2-配位點處摻雜Cl調節NVPO₂F電子結構的詳細機制，這改變了懸空陰離子和V中心的電子分布。

因此，當用作SIB的正極材料時，NVPO_2-xCl_xF顆粒表現出對Na⁺提取/插入的優化氧化還原行為和促進的Na⁺擴散速率。同時，原位XRD測量驗證了NVPO_2-xCl_xF正極的三相和V⁴⁺/V⁵⁺氧化還原對之間可逆轉變的Na⁺存儲機制。

圖1. 恒電流間歇滴定技術 (GITT) 技術及原位XRD表征

值得注意的是，NVPO_2-xCl_xF顆粒實現了倍率性能的顯著提高，在30 C下具有令人印象深刻的≈63 mAh g^-1的高容量和在10C下超過1000次循環的出色循環性能。

通過與 3DC@Se負極（3D多孔碳和Se的復合材料）匹配，還評估了NVPO_2-xCl_xF//3DC@Se全電池的性能，顯示出出色的倍率特性（314 Wh kg^-1@5850 W kg^-1) 和循環性能。這項研究展示了一種全新的策略，可以為高性能SIB制備先進的正極材料。

圖2. NVPO_2-xCl_xF//3DC@Se全電池的電化學性能

Localized Electron Density Redistribution in Fluorophosphate Cathode: Dangling Anion Regulation and Enhanced Na-Ion Diffusivity for Sodium-Ion Batteries, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109694

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吳興隆/杜乘風/余泓AFM：鈉離子電池的懸空陰離子調節和增強的Na+擴散率

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