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韓一帆/朱明輝/戴升Appl. Catal. B.: 探索表面羥基對Bi、Sn和In催化劑在CO2還原過程中的作用

電化學CO₂還原反應(CO₂RR)是一種很有前景的技術，可將CO₂溫室氣體轉化為各種化學產品，如CO、甲酸、甲烷和乙烯。但在眾多電催化劑中，Bi、Sn和In顯示出在水性電解質中催化甲酸鹽生成的最大潛力。對于Sn和In，文獻中已經報道了金屬態和氧化物態對CO₂RR都有活性。

相反，Bi催化劑通常被認為在反應過程中完全還原為其金屬形式。基于此，華東理工大學韓一帆、朱明輝和戴升等人將電沉積的Bi、Sn和In催化劑用作模型催化劑，以研究活性位點的性質以及表面羥基對CO₂電還原(CO₂RR)過程中甲酸鹽形成的影響。

通過SEM、XPS、原位XRD、電化學測量和DFT計算，發現CO₂電還原活性位點為Bi⁰、SnO和In₂O₃，它們對羥基的親和力遵循Bi⁰<SnO<In₂O₃的趨勢。

KIE分析和原位ATR-IR表明甲酸鹽生產有兩種平行途徑，一種在涉及CO₂相互作用的羥基化位點上進行與羥基形成碳酸氫鹽，另一個在不含羥基的位點上進行，涉及^*OCHO作為關鍵中間體。

這項工作不僅為Bi、Sn和In催化劑上甲酸鹽的演變提供了新的理解，而且為開發高效電催化劑提供了指導。

Probing the role of surface hydroxyls for Bi, Sn and In catalysts during CO₂ reduction. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120581

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