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光驅動水活化的前景推動了加氫反應的快速發展。基于此，中國科學院化學研究所趙進才院士，宋文靜研究員，Li Jikun（共同通訊作者）等人報道了氮化碳的Ni²⁺-N₄位點催化的炔烴半氫化反應，水中的質子由可見光輻射提供動力。重要的是，開發的光催化方法能夠在D₂O中獲得不同的氘代烯烴。在可見光照射下，從水參與的四配位Ni²⁺向三配位Ni⁺演化。

作者通過DFT計算了Ni-N/CN上水解離的吉布斯自由能變化，水解離過程是吸熱的，克服了26.9 kcal mol^-1的能壘。自然鍵軌道電荷分析結果表明，在EXAFS上發現的三配位鎳是連接在兩個吡啶氮和一個羥基上的一價鎳（^–HO-Ni⁺-N₂···N-H⁺），其中一個質子連接在氮化碳的一個非配位氮上，它是由光誘導的Ni²⁺還原和水的異裂將一個質子轉移到一個吡啶氮上形成的。

本文進一步通過DFT計算了^–HO-Ni⁺-N₂···N-H⁺催化2-乙炔基萘的加氫反應。計算結果表明，相對于烯烴的進一步加氫來說，烯烴的脫附是更優勢的。成對的Ni-N不僅促進了水中氫的釋放，而且使烯烴優先脫附，而不是進一步加氫為烷烴，確保了良好的半氫化選擇性。

Single-Atom Nickel on Carbon Nitride Photocatalyst Achieves Semihydrogenation of Alkynes with Water Protons via Monovalent Nickel. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202216511.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202216511.

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北化所?Angew：氮化碳負載單原子鎳光催化劑通過一價鎳實現炔烴的半氫化

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