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高能量密度的富鎳（Ni≥90%）層狀正極循環過程中發生的快速容量衰減阻礙了其在電動汽車中的應用，電動汽車通常要求電池在500次循環后仍能保持其初始容量的 80%。將結構陶瓷材料的晶粒尺寸減小到超細（< 500 nm）或納米級（< 100 nm）可以提高陶瓷材料的機械強度和斷裂韌性，相同的機制可用于增強脫鋰的富鎳層狀正極斷裂韌性。

在此，韓國漢陽大學Yang-Kook Sun, Chong S. Yoon等人證明限制正極的初級粒徑解決了容量衰減問題，在電池循環穩定性和正極初級粒徑之間觀察到線性關系。作者在不借助專門的加工技術的情況下將初級粒徑限制在遠低于500 nm的水平，即通過將一系列摻雜劑引入Li[Ni_0.96Co_0.04]O₂ (NC96)正極材料以抑制鋰化過程中的晶粒生長來實現粒度細化，從而賦予必要的機械韌性，以抵消與電荷端附近相轉變相關的高內部應變。

圖1. 不同鋰化條件下的顆粒形貌和過渡金屬元素的分布

在研究的摻雜劑中，Mo實現了最大的細化效果。通過引入Mo抑制了一次顆粒的生長/固結，從而將Li[Ni_0.95Co_0.04Mo_0.01]O₂（NCMo95）的循環壽命提高到商業級水平。NCMo95正極的微觀結構旨在減輕富鎳層狀正極的機械不穩定性，代表了具有長循環壽命和快速充電能力的下一代高能量密度正極。

此外，NCMo95正極與當前的商業正極相比具有材料成本優勢，因為Co是一種相對昂貴且日益稀缺的資源，可在不影響電池容量和壽命的情況下用Ni替代。

圖2. NCA95和NCMo95正極的電化學性能

圖3. 不同摻雜NC96正極的顆粒形態和電化學性能的比較

Ultrafine-grained Ni-rich layered cathode for advanced Li-ion batteries, Energy & Environmental Science 2021. DOI: 10.1039/D1EE02898G

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漢陽大學EES：用于先進鋰離子電池的超細晶粒富鎳層狀正極

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