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化學(xué)所JACS: GDY負(fù)載Cu2O納米團(tuán)簇中亦具有氧化物-載體強(qiáng)電子相互作用

負(fù)載型催化劑中的界面相互作用對于多相催化催化劑具有重要意義，因為它可以誘導(dǎo)電荷轉(zhuǎn)移、調(diào)節(jié)活性中心的電子結(jié)構(gòu)，以及影響反應(yīng)物的吸附行為，并最終影響催化劑的性能。相比于金屬/氧化物和氧化物/金屬反轉(zhuǎn)催化劑，由于傳統(tǒng)碳材料的惰性，碳載體催化劑很少被研究。石墨二炔(GDY)是一種碳同素異形體，具有高度π-π共軛和電子轉(zhuǎn)移能力。特別是GDY獨特的富炔結(jié)構(gòu)使其成為用于錨定具有強(qiáng)d-π相互作用的金屬和氧化物理想的載體。

近日，中科院化學(xué)研究所曹昌燕、宋衛(wèi)國和何峰等以石墨炔負(fù)載的氧化亞銅納米簇催化劑(Cu₂O NC/GDY)為例，證明了它們之間的強(qiáng)電子相互作用，并提出了一種氧化物-石墨炔強(qiáng)電子相互作用新概念。

根據(jù)實驗結(jié)果，研究人員發(fā)現(xiàn)電子通過特定的界面Cu-(sp)C鍵從Cu₂O NC轉(zhuǎn)移到GDY，這與電子氧化物/金屬強(qiáng)相互作用中的金屬-氧化物電荷轉(zhuǎn)移相反。這種氧化物-石墨二炔的電子強(qiáng)相互作用能夠穩(wěn)定低氧化態(tài)的Cu₂O納米粒子，使得其不會在環(huán)境條件下發(fā)生聚集和氧化。此外，氧化物-石墨二炔的強(qiáng)電子相互作用改變了Cu₂O納米粒子的電子結(jié)構(gòu)，優(yōu)化了反應(yīng)物或中間體的吸附能，從而提高了其催化活性。

研究人員進(jìn)行了苯乙炔與疊氮芐在60 °C下的環(huán)加成反應(yīng)，評估了Cu₂O NC/GDY在乙腈和水混合溶劑中的催化性能。在沒有任何催化劑或只有GDY的情況下，沒有檢測到任何產(chǎn)品；加入一定量的Cu₂O NC/GDY后，1-芐基-4-苯基-1H-1,2,3-三唑的產(chǎn)率線性增加，并在6.5小時內(nèi)達(dá)到100%。并且其在回收過程中表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性，經(jīng)過五個周期后，轉(zhuǎn)化率略有下降，這可以歸因于Cu₂O NC的輕微聚集。

此外，催化劑在每個循環(huán)的分離過程中的輕微損失可能是催化劑活性下降的另一個原因。這些結(jié)果表明，Cu₂O NCs/GDY是疊氮炔環(huán)加成反應(yīng)的優(yōu)良活性和穩(wěn)定性催化劑，這與Cu₂O NCs與GDY之間的強(qiáng)電子相互作用有關(guān)。

Electronic Oxide–Support Strong Interactions in the Graphdiyne-Supported Cuprous Oxide Nanocluster Catalyst. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c10976

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