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劉彬/陳虹宇Nano Lett.：雙金屬電子效應(yīng)的原位精確調(diào)控用于增強(qiáng)ORR催化性能

通過(guò)移動(dòng)d帶中心來(lái)調(diào)整中間產(chǎn)物的吸附能提供了一種強(qiáng)大的策略來(lái)調(diào)控金屬催化劑的ORR反應(yīng)活性。

因此，南洋理工大學(xué)劉彬、南京工業(yè)大學(xué)陳虹宇等人報(bào)道了一種具有發(fā)展?jié)摿Φ难h(huán)伏安法(CV)沉積方法，其能夠在Au基板上逐層生長(zhǎng)Pd，過(guò)程中能夠通過(guò)乙醇氧化反應(yīng)(EOR)原位探測(cè)表面結(jié)構(gòu)變化。所制備的2-ML-Pd/Au/C催化劑具有優(yōu)異的ORR催化性能。

Pd和Au分別通過(guò)OH*解吸(強(qiáng)結(jié)合)和氧吸附(弱結(jié)合)步驟確定反應(yīng)速率。DFT計(jì)算表明，對(duì)于具有Pd覆蓋層的Au催化劑，隨著Pd層厚度減小，OH*的吸附能逐漸增大。光譜表征揭示了Pd覆蓋層中電荷轉(zhuǎn)移引起的價(jià)帶重構(gòu)，d帶中心遠(yuǎn)離費(fèi)米能級(jí)。

將2個(gè)Pd單層沉積在Au/C催化劑上制備出2-ML-Pd/Au/C。與 Pt/C 相比，2-ML-Pd/Au/C在ORR反應(yīng)中表現(xiàn)出超過(guò)370倍的質(zhì)量活性增強(qiáng)(0.9 V 與可逆氫電極)和增加了40 mV的半波電位。

將2-ML-Pd/Au/C作為鋅空氣電池(ZAB)的陰極，2-ML-Pd/Au/C的最大功率密度為296 mW cm^-2，比活性為804 mAh g^-1_Zn，并且在以10 mA cm^-2的電流密度放電時(shí)，2-ML-Pd/Au/C至少可以保持穩(wěn)定20小時(shí)，電壓下降小至50 mV。

綜上，雙金屬表面處的外來(lái)基質(zhì)能夠通過(guò)電荷轉(zhuǎn)移誘導(dǎo)價(jià)帶重構(gòu)來(lái)移動(dòng)表面金屬覆蓋層的d帶中心，從而逐漸調(diào)整反應(yīng)中間體的吸附能，從而調(diào)節(jié)催化活性。

In situ precise tuning of bimetallic electronic effect for boosting oxygen reduction catalysis. Nano Letters, 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02705

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劉彬/陳虹宇Nano Lett.：雙金屬電子效應(yīng)的原位精確調(diào)控用于增強(qiáng)ORR催化性能

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