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天大許運(yùn)華/楊繼興AM：長(zhǎng)壽命、高倍率和全氣候的有機(jī)鋰離子電池！

不含稀有過(guò)渡金屬元素的有機(jī)電極材料有望用于可持續(xù)、具有成本效益和環(huán)境友好的電池化學(xué)。然而，液態(tài)電解質(zhì)中活性材料溶解引起的嚴(yán)重穿梭效應(yīng)導(dǎo)致容量衰減快，限制了它們的實(shí)際應(yīng)用。

天津大學(xué)許運(yùn)華、楊繼興等使用在Nafion涂層隔膜上原位形成的凝膠聚合物電解質(zhì)(GPE)，消除了有機(jī)電極的穿梭反應(yīng)，同時(shí)保持了電化學(xué)性能。

圖1 小分子有機(jī)電極的挑戰(zhàn)以及應(yīng)對(duì)這些挑戰(zhàn)的新策略

GPE是通過(guò)電池內(nèi)電解液溶劑1,3-二氧戊環(huán)(DOL)的原位聚合產(chǎn)生的，該聚合由涂覆在隔膜上的Nafion引發(fā)。通過(guò)改變DOL的含量和引入額外的聚合物，可以調(diào)整GPE以有效地保護(hù)溶解的有機(jī)物質(zhì)免于穿梭。

此外，原位制造在GPE和有機(jī)電極之間形成緊密接觸，有望實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的界面和鋰離子的快速遷移。結(jié)果，具有可調(diào)聚合物結(jié)構(gòu)的GPE的物理限制和Nafion涂層隔膜的電荷排斥的協(xié)同作用基本上防止了具有不同分子尺寸的可溶性有機(jī)電極材料穿梭。

圖2 原位形成的GPE的制備和物理特性

因此，1,3,5-三(9,10-蒽醌基)苯的可溶性小分子有機(jī)電極材料表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能：10,000次循環(huán)的超長(zhǎng)循環(huán)壽命、100C下203 mAh g^-1的優(yōu)異倍率性能和基于固液轉(zhuǎn)化化學(xué)的全氣候工作溫度范圍（-70 到 100°C），其性能優(yōu)于之前報(bào)道的所有有機(jī)正極材料。

GPE的屏蔽能力可以針對(duì)不同分子尺寸的有機(jī)電極進(jìn)行設(shè)計(jì)和定制，從而為所有可溶性電極材料所遭受的穿梭效應(yīng)提供通用解決方案。

圖3 全電池性能

Soluble Organic Cathodes Enable Long Cycle Life, High Rate and Wide-temperature Lithium-ion Batteries. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202107226

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