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申燁華/王正Small: 超親水碳納米纖維內(nèi)限制的納米級(jí)和原子Ru電催化劑用于高效HER

氫氣是一種可持續(xù)生產(chǎn)的能源載體，是能夠解決能源危機(jī)和生態(tài)環(huán)境問(wèn)題的最有前景的候選者。電催化析氫(HER)是最有效的制氫方法。但是設(shè)計(jì)更高效和任何pH值通用的HER催化劑極仍具有挑戰(zhàn)性。

西北大學(xué)申燁華、王正等用Ru(bpy)₃Cl₂(bpy = 2,2′-聯(lián)吡啶)浸漬大量環(huán)保的細(xì)菌纖維素(BC)，隨后將其熱解得到一系列用于析氫反應(yīng)(HER)的Ru基催化劑(Ru@CNF)。

申燁華/王正Small: 超親水碳納米纖維內(nèi)限制的納米級(jí)和原子Ru電催化劑用于高效HER

Ru@CNF對(duì)HER的優(yōu)異電催化活性可歸因于受限制的亞2 nm Ru NPs和原子Ru物種的協(xié)同作用，以及氧化CNF內(nèi)的尺寸限制，導(dǎo)致內(nèi)部納米纖維表面和Ru物種之間發(fā)生特殊的相互作用。

在HER過(guò)程中，當(dāng)電流密度為10 mA cm^-2時(shí)，Ru@CNF的過(guò)電位分別為19.6 mV(1.0 M KOH)和55.0 mV(0.5 M H₂SO₄)，在10000次CV循環(huán)后仍保持活性。

DFT計(jì)算表明，Ru₁₅表現(xiàn)出比Ru₅₅(-0.46 eV和0.28 eV，H₂O吸附和解離自由能)和Ru₈₈(-0.27 eV和0.75 eV，H₂O吸附和解離自由能)更高的H₂O吸附自由能(-0.86 eV)和更低的H₂O解離自由能(0.13 eV)。

另外，Ru₁₅顯示出比Ru₅₅(-0.22 eV)和Ru₈₈(-0.37 eV)更小的ΔG_H*(-0.14 eV)。ΔG_H*值越接近0 eV，催化劑的H*解吸和H₂生成越有利。因此，減小Ru NPs的尺寸可提供卓越的HER活性。

Nanoscaled and atomic ruthenium electrocatalysts confined inside super-hydrophilic carbon nanofibers for efficient hydrogen evolution reaction. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202102160

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