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二氧化碳（CO₂）的利用和轉(zhuǎn)化對于緩解大氣中不斷上升的CO₂濃度具有重要意義。基于此，浙江大學陸俊教授，北京理工大學姚瑩副研究員（共同通訊作者）等人報道了一種用于在水相和非質(zhì)子電解液中電化學還原CO₂的單原子催化劑。原子分散的Mn-N₄位點嵌入碗狀介孔碳顆粒中，環(huán)氧基團在第二配位球（CS）內(nèi)官能化。理論計算表明，Mn-N₄位點附近的環(huán)氧基團可以調(diào)節(jié)催化劑的電子結(jié)構(gòu)，降低CO₂電催化還原為CO的反應(yīng)能壘。

作者通過DFT計算了Mn-N-C催化劑的局部結(jié)構(gòu)與其催化活性之間的關(guān)系。在第二個CS中，用不同數(shù)目的環(huán)氧基團構(gòu)成了四種類型的Mn-N₄構(gòu)型，即：Mn-N₄、Mn-N₄ (1O)、Mn-N₄ (2O)和Mn-N₄ (3O)。

本文計算了這些結(jié)構(gòu)上CO₂電化學還原為CO的吉布斯自由能變化，原始Mn-N₄位點上CO*的強吸附導致CO解吸的高能壘（1.05 eV），表明CO發(fā)生中毒并進一步還原。隨著環(huán)氧基團的引入，Mn-N₄ (1O)、Mn-N₄ (2O)和Mn-N₄ (3O)位點COOH*和CO*的吸附強度減弱。其中Mn-N₄ (2O)位點的能壘（0.30 eV）最低，更有利于CO₂的還原。

還計算了四種構(gòu)型上的氫吸附自由能變化（?G_H*），以研究HER的催化活性。環(huán)氧基團修飾的Mn-N₄位點的?G_H*值大于原始Mn-N₄位點，表明設(shè)計的催化劑對HER的活性受到抑制。這些結(jié)果表明，可以在第二個CS中用環(huán)氧基團修飾Mn-N₄位點，從而提高CO₂RR的催化活性和選擇性。

Atomically Dispersed Manganese on Carbon Substrate for Aqueous and Aprotic CO₂ Electrochemical Reduction. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202210658.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202210658.

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陸俊/姚瑩AM：碳基上原子分散的錳用于水相和非質(zhì)子CO2的電化學還原

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