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史彥濤/劉煒AFM：調(diào)控Fe-N/C-SAC的形態(tài)學(xué)和電子結(jié)構(gòu)助力高效氧還原

原子過(guò)渡金屬-氮-碳催化劑（M-N-Cs）作為無(wú)鉑（Pt）族金屬的電化學(xué)反應(yīng)候選催化劑而具有廣闊的應(yīng)用前景，但是其合理設(shè)計(jì)和可控合成仍然是一個(gè)基本挑戰(zhàn)。

近日，大連理工大學(xué)史彥濤教授和劉煒副教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種有效且簡(jiǎn)便的熔鹽介導(dǎo)熱解的策略，并將其用于同時(shí)調(diào)節(jié)典型Fe-N-C材料的形態(tài)和電子結(jié)構(gòu)，進(jìn)而作為有效的氧還原電催化劑。

作者利用強(qiáng)極性和鹽模板效應(yīng)，制備的Fe-N/C單原子催化劑（SAC）具有分級(jí)多孔納米片形態(tài)，具有高的比表面積2237 m² g^-1和獨(dú)特的FeN₄Cl基團(tuán)作為孤立的活性位點(diǎn)。

Fe-N/C-SAC具有顯著的堿性氧還原反應(yīng)（ORR）活性，半波電位為0.91 V，記錄的動(dòng)態(tài)電流密度高達(dá)55 mA cm^-2，優(yōu)于基準(zhǔn)Pt/C。

通過(guò)實(shí)驗(yàn)證明，通過(guò)脫氯處理增強(qiáng)的ORR活性基本上由軸向結(jié)合的Cl控制。理論計(jì)算使這一發(fā)現(xiàn)合理化，并證明明確定義的五重配位構(gòu)型通過(guò)接近最佳的*OH中間體吸附和調(diào)節(jié)反應(yīng)來(lái)加速4e^–途徑動(dòng)力學(xué)，從*OH還原到*OH形成的電勢(shì)決定步驟。該研究為單原子催化中的配位工程策略提供了基本的見(jiàn)解。

Integration of Morphology and Electronic Structure Modulation on Atomic Iron-Nitrogen-Carbon Catalysts for Highly Efficient Oxygen Reduction. Adv. Funct. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adfm.202108345.

https://doi.org/10.1002/adfm.202108345.

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