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中科大/A*STAR等AM: 非配位N物種在寬電壓范圍內實現(xiàn)電催化CO2還原

碳負載單原子催化劑(SAC)因其出色的活性和催化反應的選擇性而受到廣泛研究。在其發(fā)展過程中，總是需要過量的摻雜劑(例如氮)來確保碳載體上SAC的高負載量。然而，過量摻雜劑的使用伴隨著催化劑上各種結構(特別是未配位N物質)的形成，導致對其性能產(chǎn)生不利影響。

中國科學技術大學熊宇杰、龍冉和新加坡科技研究局Enyi Ye、Xian Jun Loh等報道了一種碳負載的Ni-N_x SACs催化劑，其可在寬電壓范圍內實現(xiàn)電催化CO₂還原。

作者采用碳黑吸附的金屬-配體配合物作為前驅體，通過焦耳加熱合成碳負載的Ni-N_x SACs。通過選擇1,10-菲咯啉(Phen)-Ni(OAc)₂(醋酸鹽)作為前體，所得材料中的大部分(高達80%)N 摻雜劑用于與金屬中心配位，減少Ni SAC中不利的未配位N物質。

該催化劑用于電催化CO₂還原(CO₂RR)，優(yōu)化的Ni-N_x在以0.1 M KHCO₃作為電解質的H型電解池中，在 -0.7 V_RHE至 -1.9 V_RHE的電壓范圍內表現(xiàn)出≈92%的CO選擇性。

需要注意的是，在H型電解池中-1.9 V的施加電壓下，對CO的電流密度可以達到70 mA cm^-2。更重要的是，這項工作克服了SAC的穩(wěn)定性限制，其中優(yōu)化的樣品在-1.5 V下連續(xù)工作48小時活性損失小于5%。

Limiting the Uncoordinated N Species in M-Nx Single-Atom Catalysts toward Electrocatalytic CO₂ Reduction in Broad Voltage Range. Advanced Materials, 2021. DOI: 10.1002/adma.202104090

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