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劉生忠/閆俊青Small：單原子摻雜和高價態(tài)協(xié)同增強NiO電催化水氧化

基于NiO的電催化析氧反應(yīng)（OER）被認為是生產(chǎn)清潔氫氣燃料的一種有前途的方法。然而，OER性能仍然很低，特別是在電流密度為10 mA cm^-2時，過電位大于200 mV。

近日，中科院大連化學(xué)物理研究所劉生忠研究員和陜西師范大學(xué)閆俊青副教授（共同通訊作者）等人報道了他們利用單原子（SA）Ir⁴⁺摻雜和表面金屬Ir納米顆粒加載到NiO上制備了Ir@IrNiO樣品。

由于負載Ir與表面暴露的Ni²⁺成鍵，附近的Ni原子以+3價態(tài)存在，即表面負載Ir粒子表現(xiàn)為Ni³⁺位的穩(wěn)定劑。Ir@IrNiO納米結(jié)構(gòu)在電流密度為10 mA cm^-2下可有效地將過電位降低至195 mV。

此外，在1.5 V對可逆氫電極條件下，Ir歸一化電流密度為0.0457 A mg_Ir^-1，是最佳商品化IrO₂（6.33×10^-4 A mg_Ir^-1）的72.1倍。

Operand拉曼光譜和X射線吸收精細結(jié)構(gòu)（XAFS）測量表明，有更多的Ni³⁺表面活性物質(zhì)，它們在低電壓下吸附和活化水分子形成Ni³⁺-*OH，接著在相對較高的偏置電壓下形成Ni⁴⁺-?O的中間體，然后在增加的電壓下將?O轉(zhuǎn)移到SA Ir⁴⁺位點以生成帶有-OH的Ir⁴⁺-O-O。該工作可以幫助設(shè)計更多基于SA的高活性O(shè)ER材料。

Single-Atom Doping and High-Valence State for Synergistic Enhancement of NiO Electrocatalytic Water Oxidation. Small, 2021, DOI: 10.1002/smll.202102448.

https://doi.org/10.1002/smll.202102448.

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