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港城大劉奇Nano Lett.: 自發應變緩沖實現超穩定循環的單晶富鎳NCM正極

富Ni氧化物NCM（X ≥0.8）被認為是用于高能量鋰離子電池（LIBs）的理想候選。高Ni含量可通過二電子Ni^2+/4+氧化還原對提高容量，同時替代高價Co而降低成本，但源于劇烈的表面反應和多晶顆粒中的晶間裂紋的容量衰減阻礙了其實際應用。

在此，香港城市大學劉奇教授等人報道了一種具有高容量和高循環穩定性的富鎳LiNi_0.83Co_0.12Mn_0.05O₂（SC-N83）單晶正極。這種SC-N83正極是在共沉淀前驅體上采用優化的兩階段煅燒工藝制備的，形成單晶的關鍵步驟是在兩階段煅燒之間引入球磨過程，在隨后的高溫處理中粉碎團聚顆粒以生長均勻的單晶。

與循環多晶類似物 (PC-N83) 相比，它可以提供高比容量（~209 mAh g^-1@0.1 C, 2.8~4.3 V），同時顯示出優異的循環穩定性（100個循環容量保持率>96%，200個循環容量保持率>93%）。

圖1. SC-83和PC-N83電極的電化學性能

研究表明，由于減少了比表面積和消除了晶界，SC-N83顆粒在長期循環中可以保持堅固的形態完整性。此外，單晶中獨特的Li-(脫)插層動力學可以在高電壓H3晶格的H1~H2躍遷和多層間距之間觸發中間單斜相，這得到了原位XRD和原位對分布函數（PDF）表征的證實。

這些結構變化可以看作是SC-N83顆粒之間的附加應變緩沖，保證了SC-N83的高循環穩定性。這項研究突出了SC-N83正極的合成優勢即簡單和易擴展，為更低功耗的汽車應用帶來了巨大的希望。

圖2. 原位同步加速器XRD分析

Spontaneous Strain Buffer Enables Superior Cycling Stability in Single-Crystal Nickel-Rich NCM Cathode, Nano Letters 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03613

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