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宋禮/陳雙明/何倫華Nat. Commun.: 可循環(huán)30000次的水系鋅金屬電池

缺陷工程是一種通過對(duì)電池活性材料進(jìn)行改性以提高電極的循環(huán)穩(wěn)定性而受到廣泛關(guān)注的策略。然而，準(zhǔn)確研究和量化缺陷對(duì)電池性能的影響并非易事。

在此，中科大宋禮教授、陳雙明副研究員及散裂中子源科學(xué)中心何倫華研究員等人報(bào)道了通過中子和X射線粉末衍射測(cè)量、正電子湮沒壽命光譜和基于同步加速器的X射線分析用于水系鋅離子電池（ZIB）的V₂O₃晶格中釩缺陷（V_d-V₂O₃）簇（即高達(dá)5.7%）的量化。

DFT計(jì)算表明，Zn²⁺存儲(chǔ)可逆性和穩(wěn)定性在V_d簇的作用下得到改善。具體而言，部分釩空位為少量Zn²⁺的占據(jù)提供了永久位點(diǎn)，從而使系統(tǒng)可以形成更穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)，以避免在Zn²⁺嵌入/脫嵌過程中發(fā)生惡化。同時(shí)，其他釩空位可以有效減弱Zn²⁺與V₂O₃材料主體之間的強(qiáng)相互作用，允許Zn²⁺自由嵌入/脫出。

圖1. V_d-V₂O₃的結(jié)構(gòu)特征

受益于5.7%的V_d團(tuán)簇，V_d-V₂O₃正極在0.1 A g^-1時(shí)實(shí)現(xiàn)了196 mA h g^-1的優(yōu)異容量，當(dāng)特定的電流增加十倍時(shí)的容量保持率為70.4％，表現(xiàn)出良好的倍率性能。

此外，Zn||V_d-V₂O₃電池還表現(xiàn)出長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性，在 5 A g^-1的特定電流下，在10000次循環(huán)后容量保持率為98%，在20000次循環(huán)后為90%，在30000次循環(huán)后為81%。這種準(zhǔn)確量化和確定缺陷影響的方法為設(shè)計(jì)具有長(zhǎng)期穩(wěn)定性的水系ZIBs正極打開了一扇窗。

圖2. Zn||V_d-V₂O₃電池的電化學(xué)性能

圖3. Zn||V_d-V₂O₃電池中的Zn²⁺存儲(chǔ)機(jī)制

Defect engineering on V₂O₃ cathode for long-cycling aqueous zinc metal batteries, Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-27203-w

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