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任軍Appl. Catal. B.:高效N摻雜碳納米片負(fù)載銅團(tuán)簇催化劑合成碳酸二甲酯

任軍Appl. Catal. B.:高效N摻雜碳納米片負(fù)載銅團(tuán)簇催化劑合成碳酸二甲酯
在利用銅(Cu)基催化劑催化合成碳酸二甲酯(DMC)的過(guò)程中,Cu納米顆粒(Cu NPs)的浸出、團(tuán)聚和氧化通常引起催化劑的失活。
近日,太原理工大學(xué)任軍教授(通訊作者)等人報(bào)道了一種氮(N)-摻雜分級(jí)多孔碳納米片負(fù)載銅催化劑(Cu/NCNS-x)。
任軍Appl. Catal. B.:高效N摻雜碳納米片負(fù)載銅團(tuán)簇催化劑合成碳酸二甲酯
通過(guò)測(cè)試篩選,發(fā)現(xiàn)Cu/NCNS-12具有最佳的催化性能,并且其在10次循環(huán)后仍表現(xiàn)出優(yōu)異的活性和穩(wěn)定性,沒(méi)有明顯的失活。
納米片結(jié)構(gòu)在反應(yīng)過(guò)程中產(chǎn)生了新的缺陷,導(dǎo)致Cu的重構(gòu),而Cu0與N原子之間的強(qiáng)相互作用大大抑制了Cu0的氧化。
任軍Appl. Catal. B.:高效N摻雜碳納米片負(fù)載銅團(tuán)簇催化劑合成碳酸二甲酯
在100 ℃以上,無(wú)論氣氛、溶劑類型、壓力和轉(zhuǎn)速如何,都會(huì)刺激Cu的重構(gòu)。作者詳細(xì)闡述了初始Cu NPs(11 nm)遷移后被捕獲到新產(chǎn)生的缺陷中,最終形成團(tuán)簇(0.91 nm)和單原子位點(diǎn)的機(jī)理。
該工作為理解金屬重構(gòu)和開發(fā)一種有前途的金屬團(tuán)簇催化劑合成策略提供了巨大的潛力。
任軍Appl. Catal. B.:高效N摻雜碳納米片負(fù)載銅團(tuán)簇催化劑合成碳酸二甲酯
Surface Reconstruction Induced Highly Efficient N-doped Carbon Nanosheet Supported Copper Cluster Catalysts for Dimethyl Carbonate Synthesis. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120718.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120718.

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