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蘭州交大褚克Small: BN QDs@Nb2CTx上的協同作用增強電催化氮還原

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電化學固N2是一種可持續NH3合成的有前途的策略,然而合理設計用于氮還原反應(NRR)的高性能催化劑仍然具有挑戰性。
蘭州交通大學褚克團隊報道了一種新型六邊形BN 量子點(BN QDs)修飾的Nb2CTx-MXene(BN QDs@Nb2CTx)NRR催化劑,該催化劑具有優異的NRR活性。
蘭州交大褚克Small: BN QDs@Nb2CTx上的協同作用增強電催化氮還原
作者通過簡單的自組裝策略制備出BN QDs@Nb2CTx催化劑。MXene邊緣暴露的金屬原子充當N2活化的活性位點;活性B原子也具有過渡金屬的“π反饋”過程,因此表現出高的NRR活性。
同時,B原子的缺電子性質阻礙了H結合,有利于高NRR選擇性。通過將BN 的尺寸減小到量子點(QDs),由此產生的具有豐富活性位點的BNQDs可以作為理想的活性物質來掩蓋MXene表面官能團,從而使MXene基面具有催化NRR活性。
此外,BNQDs 和 MXene載體之間的協同相互作用可以產生界面化學/電子耦合,以進一步提高電催化活性。
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BN QDs@Nb2CTx上NH3產率為66.3 μg h-1 mg-1(-0.4 V)和16.7% (-0.3 V)的法拉第效率,性能優于大多數最先進的NRR催化劑,并且其具有出色的穩定性(連續反應24 h,NH3產率幾乎不下降)。
DFT計算表明,BNQDs和Nb2CTx的協同相互作用能夠構建獨特的界面B位點,其作為NRR催化中心能夠增強N2活化、降低反應能壘并抑制HER反應。
Synergistic enhancement of electrocatalytic nitrogen reduction over boron nitride quantum dots decorated Nb2CTx-MXene. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202102363

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