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李偉/關慶鑫Appl. Catal. B.:高活性Cu納米團簇在可再生生物質衍生化合物氫化中的錨定策略

李偉/關慶鑫Appl. Catal. B.:高活性Cu納米團簇在可再生生物質衍生化合物氫化中的錨定策略

乙酰丙酸(LA)加氫制備γ-戊內酯(GVL)是一種常見的反應,對生物質轉化至關重要。然而,利用非貴金屬催化劑實現從LA到GVL的高效轉化還面臨著巨大的挑戰。
近日,南開大學李偉教授和關慶鑫副教授(共同通訊作者)等人報道了一種將高活性銅(Cu)納米簇催化劑錨定在石墨碳氮化物(g-C3N4)缺陷位置并且分散在介孔二氧化硅(SBA-15)中的有效策略。這種復合催化劑,表示為Cu/NC@SBA-15。
李偉/關慶鑫Appl. Catal. B.:高活性Cu納米團簇在可再生生物質衍生化合物氫化中的錨定策略
首先,通過熱解浸漬在SBA-15中的Cu(NO3)2和尿素的混合物,然后在氫氣中還原,即可簡單地制備Cu/NC@SBA-15。
在合成和反應過程中,g-C3N4為防止Cu團簇的團聚提供了錨定位置。在連續流動固定床反應器中,將所得催化劑用于LA加氫制GVL反應。由于g-C3N4和SBA-15的組合穩定了Cu團簇,使得Cu/NC@SBA-15具有92%的高GVL產率和100 h內的優異穩定性。
李偉/關慶鑫Appl. Catal. B.:高活性Cu納米團簇在可再生生物質衍生化合物氫化中的錨定策略
通過X射線衍射(XRD)、透射電子顯微鏡(TEM)和X射線光電子能譜(XPS)等多種表征技術的結合表明,超細Cu團簇均勻分散在SBA-15中,因為N物種與Cu離子之間的強配位。
此外,通過DFT計算揭示了Cu/NC@SBA-15活性較高的原因。本研究為構建高活性且廉價的Cu納米簇催化劑提供了一種簡單的錨定策略。
李偉/關慶鑫Appl. Catal. B.:高活性Cu納米團簇在可再生生物質衍生化合物氫化中的錨定策略
Anchoring strategy for highly active copper nanoclusters in hydrogenation of renewable biomass-derived compounds. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120651.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120651.

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