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富鋰氧化物可被視為下一代高能量密度鋰離子電池的正極材料，因為額外的氧氧化還原活性大大提高了輸出能量密度。然而，氧損失和結構畸變導致初始庫侖效率低和循環性能嚴重衰減，進一步阻礙了它們的工業應用。

在此，日本產業技術綜合研究所（AIST）周豪慎、曹鑫（Xin Cao）及南京大學何平教授等人通過共沉淀輔助熔鹽策略制備了一種單晶富鋰Li_1.2Ni_0.2Mn_0.6O₂（SC-LLNMO）作為正極材料，其在第一次充電過程中的氧相關平臺位于4.75 V，不同于典型的多晶Li_1.2Ni_0.2Mn_0.6O₂（PC-LLNMO, 4.55 V）。

研究表明，PC-LLNMO在第一次氧活化過程中氧析出嚴重導致不可逆放電容量為101 mAh g^-1，而SC-LLNMO的不可逆氧析出行為得到了良好的抑制。此外，單晶樣品中的層狀/尖晶石相變得到了有效地抑制，提高了結構的穩定性，并在長循環時實現了有限的電壓衰減。

圖1. PC-和SC-LLNMO的結構表征和電化學性能

值得注意的是，與PC-LLNMO (2.34%) 相比，SC-LLNMO樣品在Li⁺ (脫) 嵌入過程中表現出有限的體積變化 (1.47 %)，其中嚴重的裂紋產生只在多晶電極中檢測到。

受益于氧損失受限、體積變化有限和穩定的結構演化，SC-LLNMO正極不僅產生了257 mAh g^-1的高可逆容量，還表現出了優異的循環性能，200次循環后容量保持率為 92%，而多晶對應物在相同的電化學條件下表現出快速容量衰減，同時容量保持率為68%。這些發現表明，單晶的形態設計可以被視為實現高能量密度和長壽命鋰離子電池的有效策略。

圖2. PC-和SC-LLNMO樣品鋰化/脫鋰過程的原位XRD表征

Restraining Oxygen Release and Suppressing Structure Distortion in Single-Crystal Li-Rich Layered Cathode Materials, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202110295

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周豪慎/何平AFM: 單晶富鋰層狀正極材料的析氧和結構畸變抑制

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