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Nature子刊：氧空位工程改善羥基吸附促進水分解，實現太陽能驅動的高效CO2RR

電化學CO₂還原(CO₂RR)與可再生能源發電相結合被認為是碳捕獲、利用和儲存(CCUS)技術中一個關鍵的步驟。同時，在CO₂RR產品中，高能量密度甲酸酯被認為是最具成本效益和商業效益的產品。為了實現工業化目標，開發高效、高選擇性的CO₂RR催化劑是必不可少的。盡管人們付出了巨大的努力，但催化劑的性能仍然不能令人滿意。因此，制定合理有效的策略來設計高效的電催化劑和了解CO₂RR反應路徑至關重要。

基于此，天津大學劉樂全課題組利用氧空位工程，通過加速Bi₂O₂CO₃(BOC)催化劑上的水解離來促進CO₂RR轉化為甲酸酯。

選擇Bi₂O₂CO₃(BOC)是基于以下兩個考慮：

1.具有豐富的Bi-O鍵可用于氧空位工程，以促進CO₂RR中的水分解；

2.BOC中的碳酸鹽物種有利于在同位素標記的幫助下弄清CO₃*是否參與CO₂RR過程。

性能測試實驗結果表明，最優的BOC-2的甲酸酯法拉第效率達94%，部分電流密度為32.5 mA cm^?2；在流動池中，該催化劑在200 mA cm^?2條件下的甲酸鹽產率可達3.0 mmol h^?1。

此外，動力學實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，緩慢的水解以產生質子源阻礙了甲酸鹽的生成；氧空位的引入通過強化羥基吸附而顯著地促進了水分解，從而減少了甲酸鹽形成的Δμ_OH-w和能壘。此外，利用電子順磁共振(EPR)試驗和拉曼光譜學同位素標記的原位研究，證實CO₃*(CO₂吸附在氧位點)在CO₂RR過程作為關鍵的表面物種。

最后，研究人員構建了太陽能電池驅動的全電池電催化體系，其中STF達到13.3%。總的來說，該項工作通過對CO₂RR反應過程和水分解效應的全面研究，為今后提高催化劑的CO₂RR活性提供更有效的策略。

Promoting Water Dissociation for Efficient Solar Driven CO₂ Electroreduction via Improving Hydroxyl Adsorption. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-36263-z

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