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Angew.：通過優化雙單原子電催化劑中的原子間距直接進行氧-氧裂解以實現高效的氧還原反應

單原子催化劑（SAC）上的氧還原反應（ORR）在能量轉換裝置中是可持續的。然而，單原子位點的原子可控制備和ORR的緩慢動力學仍然具有挑戰性。

基于此，悉尼科技大學汪國秀教授，劉浩教授，張晉強博士，伍倫貢大學賴偉鴻博士（共同通訊作者）等人使用雙功能配體輔助策略來預先控制金屬單原子的距離，從而加速了酸性ORR的動力學。

具體而言，在碳基底上合成的Fe-Zn雙原子對表現出出色的ORR性能，在酸性電解質中具有0.86 V vs. RHE的超高半波電位。

本文通過DFT計算研究了Fe-Zn距離與ORR活性之間的關系。基于Fe-Zn@SNC的幾種模型有兩種ORR機制，不同的Fe-Zn距離范圍從2.60到3.50 ?。

計算的自由能表明在Fe-Zn距離為3.16 ?的Fe-Zn@SNC模型上的直接O-O鍵斷裂路徑更有利，而Fe-Zn距離為2.64 ?和3.46 ?模型上的緩慢締合路徑更有利。通過改變Fe和Zn原子之間的距離，O₂的吸附構型和相應的ORR路徑發生了變化。

作者對這些模型的理論ORR超電勢進行了預測，結果表明只有當距離在2.88到3.26 ?的范圍內，并且過電位小于0.3 eV時，才會發生直接O-O鍵斷裂。

電子結構分析表明，與兩個O原子的等效相互作用將使兩個電子填充在O軌道的反鍵中，從而促進O-O鍵的斷裂。與平衡的電荷分布相反，單電荷峰只能使一個位點的電子轉移到O上，導致ORR只能通過締合途徑進行。

Direct Oxygen-Oxygen Cleavage through Optimizing Interatomic Distances in Dual Single-atom Electrocatalysts for Efficient Oxygen Reduction Reaction. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202301833.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202301833.

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