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Appl. Catal. B.：LaFeO3上Fe配位環境以及氧空位濃度調控催化劑選擇性

LaFeO₃鈣鈦礦長期以來一直被用作化學循環甲烷部分氧化的有前途的催化劑，然而，Fe和O離子如何協同促進部分甲烷氧化并實現高CO選擇性仍然難以捉摸。此外，鈣鈦礦的三個反應階段是復雜的多維動態反應，其微觀描述仍不清楚。

因此，挪威科技大學陳德、華東理工大學YiAn Zhu等通過研究闡明了氧空位在基于LaFeO₃鈣鈦礦的甲烷氧化活性和選擇性中的關鍵作用。

催化還原反應可以分為三個階段，在階段(I)，甲烷的總燃燒支配著催化劑表面的整體動力學，其中Fe可能具有Fe-O₅或Fe-O₅(高價鐵O)配位環境和主要氧化產物是CO₂和H₂O。在作為反應的主要部分的階段(II)中，Fe-O₄(V_o)涉及的氧空位導致完全選擇性的甲烷轉化為CO(CO選擇性為99%)。

因此，在這個反應階段，催化劑表面最有可能缺氧，這也解釋了為什么部分氧化的LaFeO₃鈣鈦礦會產生高CO選擇性。在階段(III)，碳沉積將發生在Fe-O₃(V_o)₂，導致催化劑失活。

結果表明晶格氧通過Mars van Krevelen機制參與氧化還原反應。CO₂是甲烷氧化的主要產物，而不是CO氧化的次要產物。表面氧空位的存在會顯著增加總氧化的總能壘，從而降低對CO₂的選擇性。

因此，Fe配位環境(以及表面氧空位濃度)是控制催化劑選擇性的關鍵因素。因此，甲烷氧化反應是在富氧表面上的完全燃燒和缺氧表面上的完全選擇性部分氧化。

On the Ensemble Requirement of Fully Selective Chemical Looping Methane Partial Oxidation over La-Fe-Based Perovskites. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120788

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