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中科大謝毅/孫永福JACS: 選擇性達(dá)66.9%，不對(duì)稱三原子位點(diǎn)用于CO2光熱還原為乙酸鹽

在傳統(tǒng)的光催化系統(tǒng)中，光致熱在很大程度上被忽略，特別是對(duì)于熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)具有挑戰(zhàn)性的CO₂還原為C₂燃料。

中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)謝毅、孫永福等設(shè)計(jì)了非對(duì)稱M₁-O-M₂三原子位點(diǎn)限制在酚醛石中以促進(jìn)C-C耦合，并利用光致熱增加分子熱振動(dòng)并加速CO₂還原為C₂燃料。

使用富氧空位Zn₂GeO₄以納米帶為模型，準(zhǔn)原位拉曼光譜揭示Zn-O-Ge三原子位點(diǎn)可能是反應(yīng)位點(diǎn)。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，不對(duì)稱的Zn-O-Ge位點(diǎn)可以通過誘導(dǎo)相鄰C₁中間體的不同電荷分布來促進(jìn)C-C 耦合，而產(chǎn)生的O空位可以將決速的氫化步驟的能壘從1.46 eV降低到0.67 eV。

不同測(cè)試條件下的催化性能表明光引發(fā)了CO₂還原反應(yīng)。原位傅里葉變換紅外光譜和D₂O 動(dòng)力學(xué)同位素效應(yīng)實(shí)驗(yàn)表明，光致熱能在動(dòng)力學(xué)上觸發(fā)C-C耦合，并通過提供豐富的氫物種來加速OCCO*氫化。

因此，在348 K、0.1 W cm^-2光照下的模擬空氣氣氛中，富含O空位的Zn₂GeO₄納米帶表現(xiàn)出12.7 μmol g^-1 h^-1的醋酸鹽產(chǎn)生速率，66.9%的高醋酸鹽選擇性，CO₂-CH₃COOH轉(zhuǎn)化率為29.95%，穩(wěn)定性長達(dá)220小時(shí)。

Asymmetric Triple-Atom Sites Confined in Ternary Oxide Enabling Selective CO₂ Photothermal Reduction to Acetate. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c08033

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