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二維共價有機骨架（2D COFs）作為一種新型光催化平臺，在太陽能制氫過程中具有廣闊的應用前景，但它們低效的太陽能捕獲和快速的電荷重組阻礙了光催化制氫性能的提高。

基于此，吉林大學劉曉明教授和夏虹教授、新加坡高性能計算研究所Gang Wu（共同通訊作者）等人報道了一種多組分合成策略，分別通過sp²-碳鍵和亞胺鍵將缺電子的三嗪和富電子的苯并三噻吩基團引入框架，構建了兩種光活性三組分供體-π-受體（TCDA）材料。

對比雙組分COFs，新型TCDA-COFs在可見光照明（420-780 nm）下，在1 wt % Pt的存在下，其析氫速率達到了70.8±1.9 mmol g^-1 h^-1，具有良好的可重用性。

通過DFT計算，作者研究了組成、連接和光催化性能之間的關系。對比sp² c-COF等雙組份COFs中可以發現HOMO和LUMO之間的空間分離，這種分離在三組分COF-JLUs中由于其長橋接PDA和PDAN單元而更加突出。

同Bader電荷分析表明，受體TFPT上的電子傳遞通道總體上帶正電荷，COF-JLU35和COF-JLU36的凈電荷分別為+0.33和+0.14。在激子解離后，電子和受體復合物之間的強引力導致更快的電子空穴分離。

此外，高效的π共軛允許相鄰堆疊層之間更好的軌道重疊，進一步穩定了電荷分離COF-JLU35和COF-JLU36的層間堆積，導致了明顯的電子離域，其價帶寬度和導帶寬度W均在1 eV左右，遠遠大于sp² c-COF。

在COF-JLU35和COF-JLU36中，電子和空穴的跨平面有效質量與自由電子接近，遠小于平面內質量，這種各向異性使電子和空穴在分離的通道中平行傳輸。

因此，理論研究結果表明兩種TCDA-COFs都具有良好的光催化性能，因為它們具有高效的電荷分離和傳輸的潛力。

Three-Component Donor-π-Acceptor Covalent-Organic Frameworks for Boosting Photocatalytic Hydrogen Evolution. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.2c11893.

https://doi.org/10.1021/jacs.2c11893.

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IHPC/吉大JACS：TCDA-COFs助力光催化HER

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