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周勇/熊宇杰/王金蘭?Nature子刊：Cu-Ti-VO/Ti0.91O2-SL光催化CO2制丙烷

由于形成多個(gè)C-C鍵的能量和力學(xué)挑戰(zhàn)，CO₂光化學(xué)轉(zhuǎn)化為高價(jià)值的C₂₊產(chǎn)物很難實(shí)現(xiàn)。

基于此，南京大學(xué)周勇教授、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)熊宇杰教授和東南大學(xué)王金蘭教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了在Ti_0.91O₂原子單層（SLs）中引入Cu單原子（Cu SAs），構(gòu)建了獨(dú)特的Cu-Ti-Vo/Ti_0.91O₂-SL光催化劑，并高效和選擇性地將CO₂轉(zhuǎn)化為丙烷（C₃H₈）。

測試發(fā)現(xiàn)，Cu-Ti-Vo/Ti_0.91O₂-SL光催化體系在室溫下有效地將CO₂轉(zhuǎn)化為C₂₊產(chǎn)物，其中對C₃H₈的電子基選擇性為64.8%（產(chǎn)物基選擇性為32.4%），對整體C₂₊烴的電子基選擇性為86.2%（產(chǎn)物基選擇性為50.2%）。

通過DFT計(jì)算發(fā)現(xiàn)，Cu-Ti-Vo/Ti_0.91O₂-SL具有兩種類型的CO₂還原催化中心：無Cu原子的Ti_0.91O₂基體域和Cu-Ti-V_O單元域。在Ti_0.91O₂基體域上，CO₂通過*COOH中間體還原為*CO。

結(jié)果表明，*CO在Ti_0.91O₂基體上容易脫附，而不是進(jìn)一步氫化或C-C偶聯(lián)。在Cu-Ti-V_O單元域上，吸收的CO₂先通過*COOH和*CO中間體轉(zhuǎn)化為*CHO；然后Cu-Ti-V_O單元處的*CHO與從相鄰Ti_0.91O₂擴(kuò)散的CO耦合，生成自由能變化為-1.63 eV的*CHOCO。接著，C₁-C₂耦合（*CH₂OCO?+?*CO?→?*CH₂OCOCO）被計(jì)算為熱力學(xué)上有利的放熱反應(yīng)（-0.13 eV）。

需注意，在沒有V_Os的Cu-O位點(diǎn)上，由于上坡能量變化較大，C-C偶聯(lián)過程具有挑戰(zhàn)性，而將*CO氫化為CH₄更為優(yōu)選。

計(jì)算得到C₃H₈形成路徑的電位決定步驟（PDS）自由能變化為0.62 eV，C₂H₄形成路徑的自由能變化為0.90 eV，表明C₃H₈比C₂H₄更容易形成。上述結(jié)果表明存在串聯(lián)催化機(jī)制，其中無Cu的Ti_0.91O₂基質(zhì)可能優(yōu)先參與CO₂還原為CO的反應(yīng)，Cu-Ti-V_O單元更有利于C-C偶聯(lián)形成C₂₊產(chǎn)物。

Room-temperature photosynthesis of propane from CO₂ with Cu single atoms on vacancy-rich TiO₂. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-36778-5.?https://doi.org/10.1038/s41467-023-36778-5.

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周勇/熊宇杰/王金蘭?Nature子刊：Cu-Ti-VO/Ti0.91O2-SL光催化CO2制丙烷

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