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為了適應未來的動力電池和電動汽車，開發具有長循環壽命和高能量密度的鋰離子電池正極材料具有重大意義。其中具有較高容量的高鎳正極材料被給予了巨大的希望。然而傳統的多晶高鎳材料一般在高壓下表現出不可逆的結構和電化學損失，大大降低了其穩定性。不僅如此，大量的二次顆粒加劇了在電化學循環中正極材料與電解液之間的副反應，并促進了其體積變化和裂紋的產生，進一步破壞了材料的循環性能。而研究發現單晶形貌由于具有優異的高壓穩定性較高的機械強度和穩定的結構，有望用于解決傳統多晶高鎳材料的高壓下結構破壞和循環性能等問題。

在此，南京大學周豪慎教授與南京師范大學曹鑫副教授等人全面地比較了單晶 LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂ (SC-NCM811) 和多晶 LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂ (PC-NCM811) 在高壓下的結構演變和電化學性能。在2.8?4.6 V的范圍下，SC-NCM811表現出優異的電化學行為可逆性，在第二次循環中不可逆容量僅為12 mAh/g，而充放電電壓差也僅有0.033 V。

周豪慎/曹鑫最新Angew：單晶高鎳三元材料高壓穩定性機理探究

圖1. PC-NCM811的原位 XRD結果

相比之下，PC-NCM811的不可逆容量和充放電電壓差達到了29 mAh/g和0.073 V。更重要的是，研究通過 dQ/dV 曲線發現了兩種樣品在充放電時Li⁺脫嵌的復雜相變，在2.8-4.6 V 電壓窗口下，SC-NCM811 顯示相變順序為 H1→M→H2→H3a，過程中體積變化僅有4.86%，而在相同窗口下的 PC-NCM811中不僅H2→H3a相變比單晶更加劇烈，而且額外觀察到了破壞性 H3b 相并出現了9.18%的嚴重體積變化。這也更加導致PC-NCM811中出現了嚴重的不可逆結構破環，也直接影響到了其電化學行為。

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圖2. SC-NCM811的原位 XRD結果

另一方面，這種嚴重的體積變化還進一步加劇了多晶樣品在長期循環過程中表現出嚴重的形態損傷和裂紋形成，導致其循環性能下降。相反，單晶富鎳正極不僅在循環后幾乎沒有出現裂紋和顆粒損傷，而且還有效抑制了類尖晶石相的形成，從而限制了電壓衰減并在循環過程中提供了穩定的能量密度。總體而言，SC-NCM811 在 4.6 V 和 0.5 C (1 C = 200 mA/g) 的高截止電壓下表現出出色的結構穩定性和 200 次循環后 85% 的容量保持率。因此，單晶高鎳材料實現了優異的高壓穩定性和高能量密度，本文也闡明了單晶富鎳正極材料高壓穩定性的來源，這將支持新型高能量密度鋰離子電池的發展。

文獻鏈接

The Origin of High-Voltage Stability in Single-Crystal Layered NiRich Cathode Materials (Angewandte Chemie International Edition, DOI:10.1002/anie.202207225)

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202207225

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