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碳酸鹽電解質具有優異的化學穩定性和較高的鹽溶性，是鈉金屬電池室溫條件下實現高能量密度的理想選擇。然而，在超低溫(-40℃)下電解質分解形成的固體電解質界面相(SEI)不穩定和脫溶劑化困難的不利影響限制了其大規模發展。

在此，中國科學技術大學余彥教授團隊通過溶劑化結構的分子工程設計了一種用于超低溫（-40℃）鈉金屬電池的新型低溫碳酸鹽電解質。即1M雙（氟磺?；啺封c（NaFSI）在EC/PC/碳酸二乙酯（DEC）（1:1:4，v/v）中的新型碳酸鹽電解質體系。

此外，使用硫酸乙烯（ES）添加劑來調節溶劑化結構。并且該電解質可實現加速電荷轉移動力學，并在-40 ℃獲得穩定的SEI。

圖1. 電解質的溶劑化結構和設計原理

通過前線分子軌道能級計算，評估了各電解質成分的還原穩定性以及添加劑在構建SEI薄膜中的作用。由于ES具有最低的未占分子軌道能（LUMO，-0.14 eV），外來電子更容易占據其較低的電子軌道，導致在較高電壓下更容易還原，并參與SEI膜的形成。

ES有助于形成富含Na₃N、Na₂S和Na₂SO₃的SEI，具有較高的離子傳導性和機械強度（~7.0GPa）。在Na||Na對稱電池系統中，它可以在-40 ℃下保持低極化電壓1500小時以上。在Na||NVP全電池系統中，初始放電容量在-40 ℃下達到84 mAh g^-1，200次循環后，相應的容量保持率為88.2%。因此，這項工作為在超低溫下通過改變碳酸酯電解質的溶劑化結構實現高能量密度電池提供了新的嘗試。

圖2. 使用CSE、BLTE和ES6-BLTE電解質的Na||NVP全電池的電化學性能

Molecular Engineering on Solvation Structure of Carbonate Electrolyte toward Durable Sodium Metal Battery at -40 ℃，Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202301169

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