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過渡金屬氧化物正極中的氧離子可以在高壓下儲存電荷，為實現更高能量密度的電池提供了途徑。然而，在給這些正極材料充電時氧化的氧離子形成O₂分子被困在材料中從而導致電壓滯后。

鑒于此，英國牛津大學Peter G. Bruce教授和Robert A. House研究員等人通過利用Na_0.6[Li_0.2Mn_0.8]O₂ 過渡金屬超結構中抑制的金屬遷移來研究O^2-上的空穴態性質，并結合使用高分辨率共振非彈性 X 射線散射 (RIXS)、¹⁷O 核磁共振、密度泛函理論和超導量子干涉裝置磁力測量來跟蹤它們隨時間的演變。

圖1. ¹⁷O核磁共振的隨時間變化

研究表明，氧化物離子氧化時產生的電子空穴和未成對電子離域化。在Na_0.6[Li_0.2Mn_0.8]O₂中，O有兩種配位環境：O–Mn₂和 O–Mn₃。作者發現氧化發生在O-Mn₂上，因為O-Mn₂在費米能級下具有非鍵合 O-2p軌道，而O-Mn₃與原始狀態相比保持相對不變。

此外，具有離域空穴態的氧化O離子隨著電化學測試中觀察到的高壓平臺逐漸消失而形成O₂分子。這些結果首次直接證明了當O^2-在電池正極中氧化時可在O^2-離子上形成離域電子空穴的性質。最終，在O上形成空穴狀態且不轉化為O₂ 的O-氧化還原正極是提供真正可逆正極材料的理想選擇。因此，了解可逆 O-氧化還原反應的性質對實現新一代高能量密度電池正極至關重要。

圖2. O上的非局域化電子孔

Delocalized electron holes on oxygen in a battery cathode, Nature Energy 2023 DOI: 10.1038/s41560-023-01211-0

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?牛津Nature Energy：電池正極氧的非局域電子空穴

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