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歐星/閆巖/王東AFM: 非晶結(jié)構(gòu)工程實現(xiàn)長期高倍率穩(wěn)定儲鈉！

高性能轉(zhuǎn)化型電極由于其高理論容量而受到了極大的關(guān)注，但結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性差和體積變化引起的大應(yīng)力積累被認為是其進一步利用的主要限制因素。盡管采取了可行的策略來獲得持久的存儲容量，但內(nèi)應(yīng)力的可控技術(shù)仍有待探索。

在此，中南大學(xué)歐星副教授、江蘇師范大學(xué)閆巖副教授及湖南大學(xué)王東等人設(shè)計了具有二維多孔片狀形態(tài)的非晶結(jié)構(gòu)GeS₂（GES-A）并將其用作鈉離子電池（SIBs）負極，同時系統(tǒng)地研究和揭示了GES-A和晶態(tài)GeS₂（GES-C）之間的反應(yīng)機理和結(jié)構(gòu)可逆性的差異。作者通過Ge-MOF前驅(qū)體的原位硫化策略和快速冷卻操作構(gòu)建了GES-A電極材料，而通過共冷卻過程可獲得GES-C材料。

值得注意的是，非晶基底可保證中間界面的均勻分布且減少活性材料的聚集，從而促進完全的轉(zhuǎn)化反應(yīng)并降低滯后。此外，它提供了更多的各向同性鈉離子擴散通道和活性位點，有效地提高了反應(yīng)動力學(xué)。同時，它可以充分緩解GeS₂的體積膨脹和抑制內(nèi)應(yīng)力，從而產(chǎn)生優(yōu)異的結(jié)構(gòu)耐受性。

圖1. GES-A和GES-C復(fù)合材料的制備及表征

正如預(yù)期的那樣，GES-A在0.1 A g^-1的電流密度下表現(xiàn)出635.1 mAh g^-1的顯著充電容量，遠高于GES-C（371.6 mAh g^-1），具有95.1%的超高初始庫侖效率。即使放大到30 A g^-1的超高倍率，比容量仍保持在239.6 mAh g^-1。此外，GES-A在10 A g^-1的超高倍率下1000次循環(huán)后容量仍保持512.8 mAh g^-1，表現(xiàn)出增強的循環(huán)穩(wěn)定性。

重要的是，基于GES-A負極組裝的全電池也可在1.0 A g^-1的高倍率下循環(huán)300次后保持99.59 mAh g^-1的放電容量。最后，作者從宏觀和微觀兩個角度證實所設(shè)計的非晶結(jié)構(gòu)可以顯著緩解鈉化引起的內(nèi)應(yīng)力。總之，這項研究提出的非晶化工程是獲得穩(wěn)固框架和暢通無阻的擴散通道的可靠策略，可用于開發(fā)高性能轉(zhuǎn)化型電極材料。

圖2. GES-A和GES-C的電化學(xué)性能比較

Isotropy-Induced Stress Relaxation and Strong-Tolerance for High-Rate and Long-Duration Sodium Storage by Amorphous Structure Engineering, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202204687

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