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陸俊/徐睿/耿東生AEM: 低過電位的非水系Mg-CO2電池及其失效機(jī)制

以CO₂為正極活性物質(zhì)的Mg-CO₂電池具有高效的能量儲存和CO₂的增值利用等優(yōu)點，是新一代極具吸引力的電池候選者。然而，與其他金屬-CO₂體系相比，由于在非水系環(huán)境中氧化還原反應(yīng)動力學(xué)相對較慢、還原產(chǎn)物分解能壘大及多電子三相正極反應(yīng)可逆性較差等關(guān)鍵問題，目前報道的非質(zhì)子Mg-CO₂電池很少。

在此，浙江大學(xué)陸俊教授、北京科技大學(xué)耿東生教授、徐睿教授及陳名揚副教授等人系統(tǒng)地研究了非質(zhì)子Mg-CO₂電池中的電化學(xué)反應(yīng)途徑和失效機(jī)制，發(fā)現(xiàn)在放電過程中形成不可分解的塊狀碳酸鎂和氧化鎂是造成電池在非水系統(tǒng)中失效的根本原因。具體而言，作者首次報道了一種基于非水系電解液的可充電Mg-CO₂電池，該電池不涉及任何水的促進(jìn)作用且具有低過電位、高能效等優(yōu)勢。

該電池由金屬鎂作為負(fù)極、0.5 M Mg(TFSI)₂加入TEGDME或EMIMBF₄和TEGDME的混合物（EMIMBF4:TEGDME=1:9 vol%）中作為電解液、玻璃纖維作為隔膜（GF/D, Whatman）和碳化鉬-多壁碳納米管（Mo₂C-CNTs）作為催化正極等組成。電化學(xué)測試表明，該電池電壓滯后可降低到0.7 V。當(dāng)與含有EMIMBF₄的電解液結(jié)合時，電池可運行超過140個循環(huán)且電壓滯后進(jìn)一步降低到0.3 V。

圖1. 基于不同正極的Mg-CO₂電池的電化學(xué)性能

基于初步的非原位/原位分析和DFT計算，作者發(fā)現(xiàn)MgC₂O₄是Mo₂C-CNTs催化正極表面放電產(chǎn)物的主要成分，這有利于電池實現(xiàn)更快的氧化還原反應(yīng)動力學(xué)、更低的充電過電位和更高的可逆性。在CO₂還原過程中，當(dāng)Mo₂C催化劑的活性位點逐漸被正極表面形成的MgC₂O₄阻擋時，其他放電產(chǎn)物包括MgO、MgCO₃和C也開始形成，而MgO的不可逆性和部分塊狀MgCO₃導(dǎo)致電池在循環(huán)過程中失效。

因此，減少Mg-CO₂電池放電產(chǎn)物中MgCO₃和MgO的形成將是提高其循環(huán)壽命的關(guān)鍵，增加催化劑表面積和選擇合適的電解液添加劑似乎是改善當(dāng)前電池系統(tǒng)的有希望的方法。總之，這項工作為可充電非水系Mg-CO₂電池展示了一種有前景的戰(zhàn)略選擇，可同時解決能源和環(huán)境問題。

圖2. Mg-CO₂電池失效機(jī)理研究

A Nonaqueous Mg-CO₂ Battery with Low Overpotential, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201675

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