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電化學CO₂還原反應(CO₂RR)有望通過將CO₂轉(zhuǎn)化為燃料和有價值的化學物質(zhì)來實現(xiàn)碳閉環(huán)，同時將陽光和風等可再生能源儲存為化學能。然而，由于CO₂本身具有化學惰性，有效的電化學CO₂活化和CO₂的靶向轉(zhuǎn)化是一個巨大的挑戰(zhàn)。

為此，人們開發(fā)了多種電催化劑。其中，多相分子催化劑由于其明確的分子結(jié)構以及豐富的金屬中心和配體庫而特別具有吸引力，特別是酞菁鈷(CoPc)與*COOH和*CO的中度結(jié)合而顯示出高CO選擇性。然而，CoPc在反應過程中會由于π?π堆積引起的嚴重分子聚集，這降低了其CO₂RR性能。

基于此，蘇州大學彭揚和程濤等將CoPc錨定在Mg(OH)₂/氮摻雜碳納米片(CoPc/Mg(OH)₂/NC)上，以實現(xiàn)高效電催化CO₂RR。

借助于分子?載體相互作用，CoPc/Mg(OH)₂/NC在100 mA cm^?2大電流密度下催化CO₂轉(zhuǎn)化為CO的過電位低至0.31±0.03 V；并且在流動池中，該催化劑在50?300 mA cm^?2的寬電流密度范圍內(nèi)的CO法拉第效率高達95%。

更重要的是，在膜電極組件(MEA)中，CoPc/Mg(OH)₂/NC能夠在100 mA cm^?2下持續(xù)運行50小時以上，并且其法拉第效率>90%，表明其具有優(yōu)異的催化穩(wěn)定性。

采用原位拉曼光譜和ATR-SEIRAS進行的機理研究表明，增強的CO₂RR動力學歸因于Mg(OH)₂促進了第一步電子轉(zhuǎn)移后陰離子*CO₂^?中間體的早期和易于形成。密度泛函理論(DFT)計算表明，引入路易斯酸中心來容納氧的孤對電子，有助于極化吸附在CoPc金屬中心上的CO₂分子，從而降低CO₂RR的活化勢壘。

總的來說，這項工作突出了工程分子-載體界面的重要性，其不僅有效提高了催化性能，并推動了工業(yè)規(guī)模CO₂RR的進一步發(fā)展。

Pre-Activation of CO₂ at Cobalt Phthalocyanine-Mg(OH)₂ Interface for Enhanced Turnover Rate. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202214609

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