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采用高能負極材料（如硅基和硅衍生物材料）制備的可充鋰基電池被認為是滿足新興市場嚴格要求的可行方案，包括電動汽車和電網存儲，因為與當代鋰離子電池相比，其能量密度更高。高能負極上的固體電解質界面層（SEI）的堅固性對于實現電池的長期和穩定循環至關重要。

中科院物理所黃學杰、華中科技大學張恒等提出了一種新型的設計正極添加劑（DCA），即正極上的超薄元素硫涂層，以用于在各種類型的高能負極上原位形成薄而堅固的SEI層。

?黃學杰/張恒JACS：創新！采用元素硫來構建高能負極的堅固SEI！

圖1. 用于高能負極的DCA的示意

這一策略主要是基于以下考慮而構思的：

（1）通過還原反應，元素硫可原位轉化為多硫化物，這可能引發環狀碳酸酯的開環聚合（例如，碳酸乙烯酯（EC））并在高能負極表面構建彈性SEI層；

（2）通過氧化反應，元素硫可作為形成烷基硫酸鹽(R-OSO₂OLi)的前體，這有助于機械穩定負極-電解質界面并促進Li⁺陽離子的快速傳輸；

（3）與含硫電解液添加劑（如 ES、PS 和 DTD）相比，元素硫易于以低成本獲得，這確保了它們在工業水平上的實際應用。

因此，通過在正極中引入少量的元素硫，元素硫在與碳酸乙烯酯（EC）的反應下，經歷了還原和氧化的途徑，生成了類似聚環氧乙烷（PEO）的聚合物和烷基硫酸鋰（R-OSO₂OLi）。結果，在負極-電解質界面新產生的物種可以有效地緩解充電過程中的體積膨脹，并形成導電網絡，快速傳輸Li⁺陽離子，這對硅基材料（如SiC450和SiC900）和硅衍生物負極材料（如理論容量為1608 mAh g^-1的Si-Sn合金）都很有效。

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圖2. SiC||DCA-LFP電池中DCA的化學性質

受益于上述優勢，僅用0.5wt%的DCS元素硫，SiC450||DCA-LFP、SiC900||DCA-LFP和Si-Sn合金||DCA-LFP電池在100次循環后，容量都分別增加了14.1、22.9和35.2%，倍率容量在5C下分別增加了19.1、24.4和14.6%。

總的來說，作者證明了DCA元素硫在容量保持、倍率性能、普遍適用性、成本降低和低電阻等五個方面具有綜合優勢。更具突破性的是，這種利用DCA馴服SEI的新方法為未來高能鋰基充電電池的界面設計提供了新的機會。

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圖3. 采用DCA的電池的電化學性能

Designer Cathode Additive for Stable Interphases on High-Energy Anodes. Journal of the American Chemical Society 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c04124

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