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硅（Si）基負極的低初始庫侖效率（ICE）和循環壽命不足嚴重阻礙了它們最終被引入下一代高能量密度鋰離子電池（LIB）。

廣東工業大學吳曙星等提出了一種基于聚丙烯酸(LixPAA)的工程預鋰化粘結劑策略，以用于具有代表性的SiOx負極。

圖1 預鋰化粘結劑的合成和表征

研究發現，所有采用優化粘結劑的硅基負極都表現出顯著改善的ICE和在高面容量下的穩定循環性能。由于活性材料界面性質和體積效應的差異，Li_0.75PAA是SiOx和Si負極的最佳粘合結劑，Li_0.5PAA是Si/C負極的最佳粘結劑。

例如，SiOx@Li_0.75PAA電極在0.2 C下的ICE 約為70%，循環170次后具有2.7 mAh cm^-2高面積容量，Si@Li0.75PAA在0.1 C下的ICE約為90 %，循環80次后具有4.0 mAh cm^-2的高面積容量。此外，各種類型的硅基負極在全電池設置中也表現出穩定的循環性能。

圖2 采用不同粘結劑的SiOx電極的電化學性能

研究顯示，Li_xPAA粘結劑對Si基負極電化學性能的顯著改善歸因于聚合物鏈構象的變化和大量-COOLi基團的產生。聚合物鏈構象從卷曲到伸展的變化導致粘結劑的粘合強度和機械性能提高，大量-COOLi的產生減輕了粘結劑的副反應，提供了額外的鋰源，并增強了粘結劑的鋰傳輸動力學。

總之，所提出的粘結劑策略和工作機制從粘結劑的角度為推進硅基負極的實際應用提供了一些指導。

圖3 采用不同粘結劑的Si納米顆粒負極和Si/C負極的電化學性能

Engineering Prelithiation of Polyacrylic Acid Binder: A Universal Strategy to Boost Initial Coulombic Efficiency for High-Areal-Capacity Si-Based Anodes. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202206615

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?廣工大吳曙星AFM：提升硅基負極首效的通用策略，采用預鋰化PAA粘結劑！

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