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硅對鋰離子電池極具吸引力，但在循環時會遭受巨大的體積變化。分級策略顯示出希望，但缺乏對單元結構和排列的控制，限制了實際水平上的穩定性改進。

圖1. 宏觀/微觀尺寸的硅的分級策略和相應的鋰存儲的特性

國家納米科學中心李祥龍、馬英杰、中國石油大學（華東）智林杰等提出了一個新的自上而下的分級策略，以用于微尺寸的硅，并將其描述為可控的各向異性管道化。在該方法中，各向同性的管道化是通過在每個粒子周圍的蜂窩狀徑向排列良好的抗應力硅納米片來實現的，而管道的鞏固是通過硅與碳的雙共價鍵以可控的方式來促進的。

這一概念與現有的材料設計和工程明顯不同，在現有的材料設計和工程中，要么采用未定義的單元結構，要么采用隨機排列，要么采用各向異性排列。

作為概念驗證，即氮摻雜的碳雙鍵硅蜂窩狀微粒子（BHS），明確具有中等密度（單位表面積數量）的C-N-Si和C-O-Si鍵，即使在高倍率和工業規模的負載下也表現出優異的穩定循環和高容量。

圖2. BHS的形貌和結構表征

各向同性的管化和受控固結是涉及的兩個關鍵問題。前者在單個顆粒的所有方向上創造了低迂回的通道，大大促進了鋰離子在體相顆粒中的快速傳輸，而不考慮其在漿液過程中的不可控方向。

同時，后者由硅和碳的雙鍵結合促進，特別是在中等鍵合密度下，為鋰離子提供了一個高度持久和選擇性的滲透介質，這將極大地抑制通道變窄、扭曲甚至堵塞，從而保證離子和電子的穩定傳輸。

該研究強調了構型各向同性和界面結合密度，為合理設計和制備硅和其他具有工業可行性的功能提供了見解。

圖3. 電化學性能和動力學研究

Controlled Isotropic Canalization of Micro-Sized Silicon Enabling Stable High-Rate and High-Loading Lithium Storage. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202212157

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李祥龍/馬英杰/智林杰AM：可控各向同性管化微硅實現穩定的高倍率/高負載儲鋰

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