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組裝制造過程對鋰離子電池（LIBs）的電化學性能有重要影響，特別是在涂覆過程中電極漿液的流動是決定最終電極性能和鋰離子電池特性的關鍵，但目前研究很少考慮到這一點。

在此，英國華威大學Mona Faraji Niri等人以LIBs漿液涂覆過程為研究對象，通過石墨負極的物理和流變性能及其對最終電極特性的影響研究了漿料結構的影響。由于通過傳統的試錯方法來量化大量相互關聯的控制變量對電極的影響是一項具有挑戰性的任務，因此作者提出了一種可解釋的機器學習方法和一種系統的統計分析方法來進行綜合評估。該分析基于實驗室規模的實驗數據集，包含9 個控制變量和6個響應變量。將收集到的數據清除掉異常值進行線性回歸和方差分析以確定過程的最重要特征，并量化響應和控制變量之間的線性相關性。

然后，作者建立了隨機森林模型，對控制變量下的響應變量的可預測性進行了評估。在此基礎上，建立了特征重要性和累積局部效應兩個可解釋性指標。前者量化所有特征對響應變量的相對重要性，后者量化每個單獨控制因素對響應的影響。

圖1. 本研究系統分析的流程

該研究具有三個主要貢獻和新穎性：1）利用先進的計量學，以便于在電極涂覆期間訪問關鍵控制變量；2）將新的控制因素（粘毛細管效應）引入模型中；3）開發可解釋的ML模型（XML），不僅可預測給定控制變量（預測器）的響應變量，而且還通過可解釋性技術量化這些對響應的影響。雖然涂層間隙被確定為對所有考慮的響應最有影響的因素，但作者也提取了其他微妙的關系，強調了無量綱數字可作為模型的強預測因子。

進一步，作者還提取了漿料粘度和表面張力對電極厚度、涂層重量和孔隙率的影響，證明了其對電極性能的重要性。雖然本文揭示了漿液涂層復雜過程中的相互依賴關系，但未來仍需通過綜合實驗設計，考慮模型在不同階段更廣泛的控制和輸出變量，如配方、干燥、壓延和電池制造等。在此基礎上，未來進一步研究解決從實驗室到更高規模的制造也是必要的。

圖2. 控制變量對響應變量的相對重要性

Systematic analysis of the impact of slurry coating on manufacture of Li-ion battery electrodes via explainable machine learning, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.06.036

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EnSM: 機器學習分析漿料涂層對鋰離子電池電極制造的影響

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