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? 樓雄文教授，最新AM！

高效的析氧反應(OER)電催化劑的開發對于與能源相關的應用(如可充電金屬空氣電池和再生燃料電池)至關重要。然而，多步質子耦合電子轉移過程的高能壘極大地阻礙了OER動力學，因此需要很高的過電位來獲得所需的電流密度。

到目前為止，Ru/Ir基氧化物(如RuO₂和IrO₂)被認為是最優異的OER催化劑，但由于它們的稀缺性和較差的穩定性，很難擴大這些催化劑的制備規模和應用。因此，開發地球資源豐富、既適合大規模應用又能保持高效率的過渡金屬基替代催化劑已迫在眉睫。

基于此，南洋理工大學樓雄文等人通過陽離子交換策略，制備了一種有前景的OER電催化劑，該催化劑由三金屬金屬有機骨架和S/N摻雜碳大孔纖維組成(S/N-CMF@Fe_xCo_yNi_1-x-y-MOF)。

本文以商業RuO₂、S/N-CMF@Ni-MOF、S/N-CMF@Fe_xNi_1-xMOF和S/N-CMF@Co_yNi_1-y-MOF作為對比催化劑，在1.0 M KOH溶液中評估了S/N-CMF@Fe_xCo_yNi_1-x-y-MOF的電化學OER性能。通過線性掃描伏安曲線可以觀察到，S/N-CMF@Fe_xCo_yNi_1-x-y-MOF催化劑在測試的電位范圍內表現最佳的OER性能。

具體來說，S/N-CMF@Fe_xCo_yNi_1-x-y-MOF催化劑只需要296 mV的小過電位(η₁₀)就可以達到10 mA cm^-2的電流密度，明顯優于S/N-CMF@Ni-MOF(390 mV)、S/N-CMF@Fe_xNi_1-x-MOF(328 mV)、S/N-CMF@Co_yNi_1-y-MOF(338 mV)和RuO₂(363 mV)。

此外，S/N-CMF@Fe_xCo_yNi_1-x-y-MOF催化劑的OER性能同時優于S/N-CMF@Fe-MOF(347 mV)和S/N-CMF@Co-MOF(384 mV)。這些結果清楚地表明，Fe和Co位點的引入可以協同促進催化劑的OER活性。之后，本文通過計時電位法分析了S/N-CMF@Fe_xCo_yNi_1-x-y-MOF的OER穩定性。

在10 mA cm^-2的電流密度下測試100小時后，S/N-CMF@Fe_xCo_yNi_1-x-y-MOF的OER性能衰減可以忽略不計，而商業RuO₂、S/N-CMF@Ni-MOF和S/N-CMF@Co_yNi_1-y-MOF的電位則在測試后明顯上升，穩定性測試前后的極化曲線和計時電位曲線共同證實了S/N-CMF@Fe_xCo_yNi_1-x-y-MOF催化劑具有良好的催化穩定性。

之后，本文通過密度泛函理論(DFT)計算深入理解了S/N-CMF@Fe_xCo_yNi_1-x-y-MOF催化性能優異的原因。根據Fe/Co摻雜的γNiOOH的自由能圖，發生在Ni位點的多步驟OER過程在速率決定步驟(RDS)中顯示出1.55 eV的小能壘，低于Co位點(1.83 eV)和Fe位點(1.86 eV)，這是因為其與氧中間體的強結合。此外，Fe/Co摻雜的γ-NiOOH的RDS能壘也低于Fe摻雜的γ-NiOOH(1.72 eV)和Co摻雜的γ-NiOOH(1.61 eV)，進一步表明與雙金屬催化劑相比，三金屬催化劑的協同效應增強。

此外，Ni和被吸附的氧中間體之間的強軌道重疊也可以通過計算得到的PDOS來證明，計算結果表明Fe/Co摻雜的γ-NiOOH的Ni 3d和被吸附的氧中間體的O 2p具有很強的電子耦合。上述結果證明了三金屬催化劑中增強的催化協同作用，Ni位點極有可能作為實際的OER活性位點，這與最近的一些報道一致。

綜上所述，本文的合成方法可以調節合成的催化劑的結構和組成，并且合成三金屬催化劑的策略有效的提高了催化劑的本征活性，空心S/N-CMF促進了活性位點的暴露，這項工作可能會為能源相關應用中高效的電催化劑的設計和制備提供靈感。

Supporting Trimetallic Metal-Organic Frameworks on S/N-Doped Carbon Macroporous Fibers for Highly Efficient Electrocatalytic Oxygen Evolution, Advanced Materials, 2023, DOI: 10.1002/adma.202207888.

https://doi.org/10.1002/adma.202207888.

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