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研究背景

太陽輻射是一種可再生和可持續(xù)的能源。太陽輻射能量的小時數(shù)可以滿足每年的全球能源需求。因此，太陽能收集策略，包括光熱，光伏、和光化學路線，被認為是利用太陽能和緩解能源危機的有效途徑。由于寬帶太陽能利用、高能量轉換效率和廣泛應用場景的優(yōu)點，光熱方法正在引起廣泛關注，以將太陽能轉化為可用熱能。

在典型的光熱系統(tǒng)中，理想的高效光熱材料應具有最大的太陽吸收（E_α）和最小的熱輻射損失（E_R）。迄今為止，各種光熱材料，如金屬基和碳基材料，已被廣泛探索。對于金屬基材料，其光熱效應歸因于波長相關的電子共振激發(fā)。然而，典型金屬基吸收體的合成窄吸收帶寬不能與寬帶太陽光譜（從250到2500 nm）重疊，這限制了它們的整體光熱效率。同時，金屬基材料的化學不穩(wěn)定性限制了其長期使用，特別是在極端應用條件下，如腐蝕劑中。

石墨烯作為一種具有代表性的碳基材料，在可見光到紅外波段的寬帶和波長無關吸收以及高化學穩(wěn)定性方面表現(xiàn)出優(yōu)越性，這使其成為理想的太陽能吸收劑。然而，石墨烯基光熱材料通常面臨紅外范圍內(nèi)高發(fā)射率（吸收率）的問題，這通常導致巨大的熱輻射損失，從而降低整體光熱效率。正確解決這一難題將使石墨烯接近理想的光熱材料。調(diào)控石墨烯紅外發(fā)射率（吸收率）的一種可行方法是化學摻雜，其中可以通過根據(jù)泡利排斥原理調(diào)制石墨烯費米能級（E_F）來阻止電子的帶間躍遷。到目前為止，已經(jīng)做出了許多努力，通過施加輸入電壓將離子液體插入石墨烯層來實現(xiàn)石墨烯的化學摻雜。考慮到離子液體的揮發(fā)性、其儲存的不便以及額外的能量消耗，這種方法由于無法長期使用和可擴展性差而受到限制。

成果簡介

石墨烯因其寬帶吸收而被廣泛用作太陽能吸收劑。然而，為了實現(xiàn)更高的光熱效率，需要進一步降低石墨烯的固有紅外輻射損失。近日，北京大學劉忠范院士和亓月研究員等人報道了通過能帶結構工程來調(diào)制石墨烯紅外輻射。作者采用等離子體增強化學氣相沉積法在石英泡沫上生長了氮摻雜垂直石墨烯（NVGQF）。在保持高太陽能吸收率（250?2500納米）下，石墨氮摻雜的NVGQF有效地將紅外發(fā)射率（2.5?25 μm）從0.96降低到0.68，熱輻射損失減少了約31%。

基于NVGQF優(yōu)異的光熱性能，作者設計了一種溫度梯度驅動的原油收集筏，原油在粘度梯度驅動下沿收集路徑流動，無需任何外部電能輸入。與非摻雜的垂直石墨烯-石英泡沫筏相比，具有優(yōu)異光熱效率的NVGQF筏顯著提高原油收集效率三倍。這項工作的進展為石墨烯材料提供了廣泛的輻射管理應用平臺，如海水淡化和個人或建筑熱管理。這項工作以“Graphene Infrared Radiation Management Targeting Photothermal Conversion for Electric-Energy-Free Crude Oil Collection”為題發(fā)表在國際頂級期刊《JACS》上。

劉忠范院士，最新JACS!

圖文導讀

圖1. NVGQF的合成和表征

圖2. NVGQF的太陽能吸收能力測試

在這項工作中，作者使用等離子體增強化學氣相沉積（PECVD）方法，通過在商用石英泡沫上直接生長含氮垂直石墨烯，制備了輻射可調(diào)石墨烯基光熱材料。由于微尺度垂直石墨烯片和石英泡沫的多孔結構，制備的含氮垂直石墨烯-石英泡沫（NVGQF）在太陽光譜（250?2500 nm），具有高吸收率96%，同時，通過將石墨烯E_F調(diào)制到更高的導帶，石墨烯晶格中的石墨氮摻雜顯著降低了其紅外發(fā)射率（2.5?25μm），從0.96降低到0.68。

為了進一步探索NVGQF的應用，作者設計了一種NVGQF筏式原油采集系統(tǒng)。值得注意的是，以前通過焦耳加熱、太陽能加熱、或磁加熱的原油循環(huán)策略總是需要一個強大的輔助泵來實現(xiàn)原油的連續(xù)流動，這會導致外部電能消耗并增加設備的復雜性。相反，在NVGQF筏式收集系統(tǒng)中，利用太陽能引起的溫度梯度來構建原油的粘度梯度，其成功地驅動原油自發(fā)流動以實現(xiàn)電能自由收集。得益于減少的熱輻射損失，NVGQF表現(xiàn)出增強的表面溫度和溫度梯度，這有助于將原油收集效率顯著提高，與非摻雜本征垂直石墨烯-石英泡沫（VGQF）相比提高了三倍。

NVGQF是通過PECVD方法在石英泡沫上生長氮摻雜的垂直石墨烯，以甲醇和乙腈（ACN）作為碳源和氮源而制備的（圖1a）。由于垂直石墨烯片的覆蓋率，制備的NVGQF顯示出均勻的黑色對比度，約3.3納米厚度和約0.8 μm高度（圖1b、c），這在太陽吸收中起了重要作用。在石墨烯晶格中的不同氮取代基類型（石墨氮、吡咯氮和吡啶氮）中，預計只有石墨氮會增加E_F。這表明，當采用氮摻雜方法調(diào)制石墨烯紅外發(fā)射率時，需要很好地控制氮取代基類型。

理論模擬表明，石墨態(tài)氮是石英表面上熱力學最有利的狀態(tài)，與吡咯氮 (?0.64 eV）和吡啶氮(?0.90 eV）相比，其形成能最低為?2.48 eV。同時，與甲烷相反，用作碳前體的甲醇可以分解成氫氧化物自由基，它可以通過形成N=O鍵選擇性地蝕刻吡啶型氮，進一步促進石墨氮的形成。一致地，特征氮峰值在～NVGQF（氮摻雜含量為2.56%）的X射線光電子能譜（XPS）中的401.5 eV證實了石墨烯晶格中的石墨氮取代（圖1d）。通過調(diào)節(jié)甲醇和ACN的比例，可以將氮摻雜含量從0%控制到4.73%。值得注意的是，隨著氮摻雜含量的增加，在拉曼光譜中觀察到增加的D峰以及減少和加寬的2D峰（圖1e），這意味著出現(xiàn)了更多的石墨烯結構缺陷，包括不期望的吡啶氮。在摻雜含量為4.73%的NVGQF的XPS光譜中的398.5 eV進一步證實了不期望的吡啶氮的出現(xiàn)。

圖3. NVGQF紅外輻射的調(diào)制

圖4. 基于NVGQF筏的溫度梯度驅動原油采集系統(tǒng)

考慮到NVGQF優(yōu)越的光熱性能，作者對其在原油采集中的應用進行了研究。原油收集系統(tǒng)的設計如圖4a所示，其中浮式NVGQF筏作為吸油器，與凸透鏡和收集箱集成。在本設計中，利用凸透鏡在透鏡集中后根據(jù)理論高斯分布的太陽強度創(chuàng)建溫度梯度。此外，NVGQF的絕熱特性也有助于溫度梯度的形成。因此，溫度梯度為～從中心到邊緣為30°C(～3cm）上的入射太陽光集中在NVGQF表面上（圖4b、c）。原油的粘度隨著其溫度的升高而明顯降低（圖4d），降低的粘度將有利于油的吸附。因此，在太陽輻射下，NVGQF的吸油速度和容量可以顯著提高（圖4e）。

通過這種方式，原油收集系統(tǒng)中的溫度梯度產(chǎn)生了粘度梯度，這成功地推動了油沿著收集路徑流動。這一過程可以用以下步驟來解釋：（1）浮在海水上的原油首先從NVGQF的外圍被吸附。（2）在溫度梯度引起的粘度下降的驅動下，原油的速度從NVGQF的外圍向中心區(qū)增加。因此，吸附的原油傾向于向中心區(qū)流動。（3）中心區(qū)的飽和吸附原油液滴在重力作用下落入收集倉。考慮到與VGQF相比，NVGQF的熱輻射損失降低，其表面溫度和溫度梯度在原油收集過程中顯著提高。因此，與VGQF筏相比，NVGQF筏的原油收集效率提高了三倍（10分鐘內(nèi)為7.82克，圖4f，g）。同時，裸石英泡沫筏收集的原油幾乎可以忽略（10分鐘內(nèi)0克）（圖4g）。此外，以前的泵輔助原油回收策略通常需要復雜的設備和外部電能輸入。相反，在溫度梯度驅動的吸附-流動-下降過程中，原油可以自動收集，不需要任何外部電能輸入。值得注意的是，這種原油收集方法通過擴大NVGQF和收集裝置的尺寸，避免了系統(tǒng)放大后電能消耗的更高應力，顯示出高可擴展性。

總結展望

綜上所述，作者提出了一種通過能帶結構工程策略來調(diào)制石墨烯紅外輻射。通過PECVD方法制備了NVGQF光熱材料，其中氮摻雜可以有效地將NVGQF的發(fā)射率從0.96調(diào)節(jié)到0.68，抑制輻射損失約31%。基于所制備的NVGQF的優(yōu)異光熱性能，作者設計了一種溫度梯度驅動的原油收集筏，其中原油在粘度梯度驅動下沿收集路徑流動，導致自發(fā)、無電能和連續(xù)的原油收集。這項工作開發(fā)了一種用于輻射熱管理的新型石墨烯材料，其應用可進一步擴展到原油回收以外的多用途領域，如海水淡化和個人或建筑熱管理。

文獻信息

Graphene Infrared Radiation Management Targeting Photothermal Conversion for Electric-Energy-Free Crude Oil Collection. (J. Am. Chem. Soc. 2022, DOI: 10.1021/jacs.2c04454)

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c04454

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