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全固態(tài)鋰金屬電池（ASLMB）由于其高安全性和能量密度而被認(rèn)為是非常有前途的儲能裝置。然而，目前固體電解質(zhì)在氧化穩(wěn)定性和離子傳輸性能方面的局限性已成為其實際應(yīng)用中的基本障礙。

在此，中科院青島能源所崔光磊研究員、鞠江偉副研究員及青島科技大學(xué)周新紅教授等人通過原位聚合高鹽聚乙二醇二縮水甘油醚（PEGDE）基底并植入一個三維多孔Li₁₀GeP₂S₁₂骨架（p-LGPS）以緩解上述問題。其中，聚PEGDE的抗氧化能力隨LiTFSI濃度的增加而增加。當(dāng)LiTFSI濃度達(dá)到60 wt% 時，電化學(xué)窗口擴(kuò)大到 4.7 V。分子動力學(xué)模擬證實，聚PEGDE更多的EO鏈段與Li⁺配位，從而大大降低了聚合物的HOMO能級。然而，實驗數(shù)據(jù)表明更高的氧化電位是以降低Li⁺電導(dǎo)率（σ_Li+）為代價的。

因此，作者進(jìn)一步提出將p-LGPS植入高鹽聚PEGDE中。高鹽聚合物基底不僅實現(xiàn)了高電壓耐受性，而且通過原位聚合進(jìn)一步整合了電解質(zhì)/電極界面。同時，3D多孔骨架為Li⁺傳輸構(gòu)建了一個連續(xù)的快速通道，從而大大提高了電解質(zhì)的σ_Li+。

圖1. 聚PEGDE氧化穩(wěn)定性增強(qiáng)機(jī)制

基于優(yōu)化設(shè)計目的，作者成功制備了具有寬電化學(xué)穩(wěn)定電壓窗口（5 V）、優(yōu)異σ_Li+（7.7×10^-4 S cm^-1）及致密界面接觸的創(chuàng)新復(fù)合電解質(zhì)。此外，利用聚合物對硫化物相的保護(hù)，聚PEGDE/p-LGPS復(fù)合材料（3D復(fù)合材料）與鋰金屬完美兼容。即使電流密度為0.4 mA cm^-2，Li|3D復(fù)合材料|Li也可以穩(wěn)定循環(huán)400小時。

因此，在協(xié)同作用的幫助下，ASLMBs的室溫性能完全被激活，基于該復(fù)合電解質(zhì)設(shè)計的LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂（NCM811）|3D復(fù)合材料|Li電池具有出色的放電容量（219 mAh g^-1@0.1 C）、卓越的倍率性能（136 mAh g^-1@0.5 C）和在4.5 V截止電壓下長達(dá)200圈的循環(huán)壽命，平均庫倫效率超99.6%。總之，這項研究提出了一種可靠的方法來彌補(bǔ)固體電解質(zhì)在電壓、電導(dǎo)率等方面的不足，為安全鋰電池的實際應(yīng)用提供有價值的參考。

圖2. 基于3D復(fù)合電解質(zhì)的ASLMB的電化學(xué)性能

Percolated Sulfide in Salt-Concentrated Polymer Matrices Extricating High-Voltage All-Solid-State Lithium-metal Batteries, Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202202474

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