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鋅-空氣電池(ZABs)具有理論能量密度高、成本低和環境友好等優點，被認為是解決嚴重能源危機和污染問題的有前途的可再生能源儲存和轉化裝置。由于空氣陰極中可逆氧還原/析氧反應(ORR/OER)的動力學緩慢，嚴重限制了ZABs的效率。因此，為了滿足ZABs大規模應用的嚴格要求，需要開發具有快速反應動力學的高效ORR/OER雙功能電催化劑。近日，福州大學程年才課題組通過設計Co@Co₃O₄核殼結構來調整Co₃O₄活性中心的d軌道電子構型，從而增強其雙功能氧電催化性能。

理論模擬首先證明，由于Co@Co₃O₄中的Co核作為電荷供體，Co₃O₄殼層帶有負電荷，這導致降低了Co₃O₄中的d帶中心，削弱Co位點的自旋態。在這種情況下，對含氧中間體的吸附強度得到了很好的優化，并且顯著降低了ORR和OER中速率決定步驟(RDS)的能量障礙，從而促進了氧電催化的進行。

為驗證計算預測結果，研究人員設計了一種包埋在2D超薄Co，N共摻多孔碳中的Co@Co₃O₄催化劑(Co@Co₃O₄/PNC)。結果顯示，優化的15Co@Co₃O₄/PNC催化劑在ZABs中具有優異的雙功能氧電催化活性，電位間隙為0.69 V，峰值功率密度為158.5 mW cm^?2。

此外，密度泛函理論(DFT)計算表明，Co₃O₄表面的氧空位越多，對氧中間體的吸附越強，限制了雙功能氧電催化反應的進行；而核殼結構中的電子供給可以減這種效應，從而保持優越的雙功能氧電催化過電位。

基于上述理論計算和實驗結果，15Co@Co₃O₄具有以下優點：1.Co核向Co₃O₄殼層的電子供給降低了Co₃O₄的d帶中心，同時降低了Co₃O₄的自旋態，從而使含氧中間體在Co₃O₄殼層上的吸附強度得到了很好的優化；2.精確控制的ZIF層增強了活性中心的傳質和利用；3.異核殼層結構賦予的豐富氧空位作為H₂O或氧離子吸附活性中心。

Optimizing d-Orbital Electronic Configuration via Metal–Metal Oxide Core–Shell Charge Donation for Boosting Reversible Oxygen Electrocatalysis. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202300621

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