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將富鋰錳基氧化物(LRMO)正極與鋰金屬負極耦合是實現(xiàn)高能電池的關(guān)鍵。

在此，中國科學(xué)院過程工程研究所張鎖江院士&張海濤研究員團隊開發(fā)了一種陰離子協(xié)同策略來操縱溶劑化結(jié)構(gòu)，以提高高壓鋰電池的電化學(xué)性能。

含有TFSI^–、DFOB^–和DFBOP^–陰離子的多鹽電解質(zhì)是通過促進一種獨特的聚合體Li⁺-(DFBOP^–)_0.10(DFOB^–)_0.49(TFSI^–)_0.51EC_0.63 EMC_2.49DEC_{0. 77}配制的，它可以減少其他陰離子對第一溶劑化鞘層的滲透，同時加強Li⁺與溶劑分子的相互作用。

此外，通過分子動力學(xué)（MD）研究溶解結(jié)構(gòu)，發(fā)現(xiàn)其特征能夠有效地提高Li⁺的傳輸動力學(xué)，并有利于形成無機物含量豐富的界面相。且由DFBOP-分解形成的正極-電解質(zhì)界面相（CEI）有效地延緩對集流體的腐蝕，從而提高了循環(huán)性。

張鎖江/張海濤AEM：陰離子協(xié)同策略實現(xiàn)穩(wěn)定界面和調(diào)制溶劑化微結(jié)構(gòu)的特殊富鋰錳基正極

圖1. 4-DT和4-DTP電解質(zhì)的溶劑化結(jié)構(gòu)

總之，該工作通過操縱聚合體的配位特性，可以獲得較高的離子遷移數(shù)(t+)(0.53)，這有利于沉積動力學(xué)的均勻性。這種獨特的溶劑化結(jié)構(gòu)還可以提高金屬鋰的庫侖效率(CE)，并通過DFBOP-陰離子的優(yōu)先分解抑制正極的腐蝕，有利于富無機界面的均勻分布。

此外，形成的堅固層可以減少Al的溶解，從而提高性能。該協(xié)同策略的提出闡明了高壓LMBs中溶劑化微觀結(jié)構(gòu)和界面的工作原理。此外，Li//LRMO電池在1C下循環(huán)650次后仍能保持其85%的初始容量。

該研究為通過陰離子配方工程調(diào)節(jié)溶質(zhì)和間相的微觀結(jié)構(gòu)來配制具有優(yōu)良動力學(xué)特性的高壓電解質(zhì)提供了指導(dǎo)。

圖2. LRMO電池的電化學(xué)性能研究

Exceptional Li-Rich Mn-Based Cathodes Enabled by Robust Interphase and Modulated Solvation Microstructures Via Anion Synergistic Strategy, Advanced Energy Materials??2023 DOI:?10.1002/aenm.202300680

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