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Small：Pd調(diào)節(jié)Ir的電子態(tài)，助力IrPd合金高效催化pH通用水分解

電化學(xué)水分解是綠色和大規(guī)模產(chǎn)氫的一個有前景的策略。然而，該方法中的析氫反應(yīng)(HER)和析氧反應(yīng)(OER)的緩慢反應(yīng)動力學(xué)導(dǎo)致高過電位，這導(dǎo)致電解水過程中的能量轉(zhuǎn)化效率低，限制了該技術(shù)的進(jìn)一步發(fā)展。因此，迫切需要設(shè)計出性能優(yōu)良的電催化劑，以獲得最佳的過電位和水電解效率。

基于此，四川大學(xué)李爽和馬田等通過簡單的液相還原法合成了導(dǎo)電炭黑負(fù)載的IrPd合金(Ir₄₄Pd₅₆/KB)。其中，研究人員通過引入Pd來調(diào)節(jié)Ir的電子狀態(tài)，以實(shí)現(xiàn)高效和持久的雙功能電催化HER和OER。

電化學(xué)性能測試結(jié)果顯示，優(yōu)化后的Ir₄₄Pd₅₆/KB催化劑對HER和OER均表現(xiàn)出良好的性能，在1 M KOH中和10 mA cm^?2電流密度下的HER和OER過電位分別為14 mV和264 mV。

當(dāng)Ir₄₄Pd₅₆/KB作為陽極和陰極集成到水電解池中，其僅需1.61 V的電池電壓就能產(chǎn)生50 mA cm^?2的電流密度；當(dāng)Ir₄₄Pd₅₆/KB催化劑應(yīng)用于陰離子交換膜(AEM)電解槽中的陽極和陰極電極時，在250 mA cm^?2的電流密度下顯示出>20 h的良好穩(wěn)定性，表明其在制氫方面的實(shí)際應(yīng)用潛力。

XPS和XAFS結(jié)果表明，在Ir₄₄Pd₅₆/kB中，Ir失去了電子，而Pd獲得了電子，并且在Pd和Ir位點(diǎn)之間存在著明顯的電子轉(zhuǎn)移，因此Pd原子通過調(diào)制Ir的電子結(jié)構(gòu)來提高其催化活性，以達(dá)到最佳HER和OER活性的平衡。此外，Ir?Pd配位的形成有利于H⁺(對酸性HER)和*OH(對堿性HER)的吸附，進(jìn)而促進(jìn)HER過程。

此外，Ir?O配位的形成是由于Ir形成6d空穴而產(chǎn)生的電子缺陷，這促進(jìn)了氧化還原反應(yīng)過程中的電子轉(zhuǎn)移。這項工作為設(shè)計和開發(fā)通過調(diào)節(jié)金屬催化中心的微環(huán)境和電子結(jié)構(gòu)以實(shí)現(xiàn)高效雙功能電催化HER和OER的催化劑提供了指導(dǎo)。

IrPd Nanoalloy-Structured Bifunctional Electrocatalyst for Efficient and pH-Universal Water Splitting. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202208261

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