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?天大孫潔團隊Nano Letters：自清潔首層溶劑化鞘層用于穩定高鎳正極電極電解質界面

在商用LiPF₆-EC/DEC電解質中，EC脫氫產生的質子物種將進一步與LiPF₆反應，在正極表面生成不利的PF₃O與Li_xP_yF_z物種。通常引入電解質添加劑在正極表面生成保護性正極電解質界面。這種界面“被動地”阻隔HF等酸性物質但并不能有效緩解電解質/正極界面副反應。

在此，天津大學孫潔教授，Han xinpeng等人提出一種新策略，即通過首層溶劑化鞘層調控賦予電解質自清潔功能，有效清除電解液中的活性有害物質并進一步穩定正極電解質界面。

這種溶劑化鞘層具有以下優勢：首先，首層溶劑化鞘層表現出對HF與PF₅較高的溶劑化能及所生成新的溶劑化鞘層具有較高的抗氧化性；其次，新的溶劑化鞘層在高鎳正極表面生成穩定的固態電解質界面，有效抑制過量LiPF₆降解引起的界面副反應。該策略可穩定高鎳正極/金屬鋰半電池與高鎳正極/石墨全電池體系。

圖1. 高鎳正極表面LiPF₆基電解質自催化降解與鹽降解以及首層溶劑化鞘層調控示意圖

總之，該工作提出一種新策略即通過調控電解質首層溶劑化鞘層賦予電解質自清潔功能，有效清除電解質中活性有害組分并進一步穩定正極電解質界面?；诖藰嬛母哝囌龢O/金屬鋰半電池與高鎳正極/石墨全電池具有更佳的循環性能。有效的自清潔策略將推動具有獨特物化性質的先進電解質的研究，為下一代高性能鋰離子電池提供潛在的研究途徑。

圖2. 高鎳正極/石墨全電池循環性能

Self-Purifying Primary Solvation Sheath Enables Stable Electrode–Electrolyte Interfaces for Nickel-Rich Cathodes, Nano Letters 2023 DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c01679

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